一、制备条件对改性MCM-41催化性能的影响（论文文献综述）
韩秀萍[1]（2021）在《锑基或钛基光催化剂制备及其对水环境中抗生素的降解研究》文中研究表明目前,环境污染问题越来越受到人们的重视,特别是水体污染与人类生存息息相关。随着世界人口的增加和规模化养殖业的快速增多,全球抗生素消费量持续增长,导致大量的抗生素被排放到环境中,通过多种方式进入水体,造成严重的污染。光催化氧化技术能够将水体中的抗生素直接分解为二氧化碳、水或小分子物质,可避免抗生素在水体中存留过久而产生毒害。锑基材料和钛基材料均为宽禁带半导体材料,在紫外光照射下具有优良的光催化活性,但也存在带隙宽及光生电子-空穴对易复合等缺点,使其光催化降解效率不理想。本论文围绕水环境中抗生素残留的环境问题,较为系统地研究了光催化技术在这一领域的应用可行性,选择锑基和钛基光催化材料,通过形貌调控、稀土元素掺杂和半导体复合等方法对其进行改性,以罗丹明B（RhB）和几种抗生素为模型污染物,对所制样品的光催化性能进行评价,取得如下创新成果:1.以SbCl3为原料分别采用水热法和醇解法制备了斜方晶相和立方晶相Sb2O3光催化剂,探讨了不同晶相结构对光催化性能的影响。结果表明,紫外光照射150 min时,斜方晶相Sb2O3（Ⅱ）和立方晶相Sb2O3（Ⅰ）对RhB的降解率分别为57.01%和96.80%。立方晶相Sb2O3（Ⅰ）的光催化降解性能更优,将其用于盐酸左氧氟沙星（LVF）和磺胺吡啶（SPY）的光催化降解,紫外光照射150 min时,降解率分别为80.30%和66.16%。2.以Sb2O5和KSb（OH）6为锑源,以壳聚糖为形貌调控模板,分别制备了BaSb2O6（Ⅰ）、BaSb2O6（Ⅱ）、BaSb2O6（Ⅲ）、Pr-BaSb2O6和TrO2/BaSb2O6五种光催化剂。表征结果发现,这五种催化剂均为六方晶相结构,且具有不同的形貌,BaSb2O6（Ⅰ）为不规则颗粒状,大小40-50 nm;BaSb2O6（Ⅱ）为层状球形,直径约8μm:BaSb2O6（Ⅲ）为球状“花朵”型,直径约10μm;Pr-BaSb2O6为粒径60-80 nm分散的颗粒状:TiO2/BaSb2O6具有片层相互“交叉”形貌,粒径约800 nm。以壳聚糖为模板进行形貌调控时,BaSb2O6的比表面积由0.61 m2/g增大至101.75 m2/g,在相同条件下,对RhB的降解率由73.09%提高至83.07%。与BaSb2O6（Ⅱ）相比Pr-BaSb2O6的禁带宽度由4.70 eV减小为3.52 eV,对RhB的降解率由73.09%提高至94.02%。Pr-BaSb2O6对LVF、盐酸四环素（TCH）及磺胺嘧啶（SD）三种抗生素的降解率分别为从94%、90.84%和77.31%。与BaSb2O6（Ⅱ）相比,在相同条件下,TiO2/BaSb2O6光催化剂对RhB的降解率提高至94.46%。TiO2/BaSb2O6对LVF、TCH及SD三种抗生素表现出优异的光催化降解性能,降解率分别达100%、100%及98.21%。通过对降解液质谱检测分析,提出了LVF、TCH和SD三种抗生素的可能降解路径,并对TiO2/BaSb2O6光催化增强机理进行了探讨。3.以 KSb（OH）6为锑源,分别制备了 SrSb2O5（H2O）4（Ⅱ）和 Pr-SrSb2O5（H2O）4 两种光催化剂。结果表明,所制备的样品均具有立方晶相结构。以紫外光和可见光照射100 min时,SrSb2O5（H2O）4（Ⅱ）对 RhB 的降解率分别为 95.01%和 54.36%。与 SrSb2O5（H2O）4（Ⅱ）相比,Pr-SrSb2O5（H20）4的光催化性能有所提高,在相同条件下,对RhB的降解率分别为64.24%和98.91%。通过对降解液的质谱分析,提出了在紫外光照下Pr-SrSb2O5（H2O）4对的RhB降解途径。Pr-SrSb2O5（H2O）4对LVF、TCH、SD三种抗生素均表现出优异的光催化降解性能,紫外光照射100 min时,降解率分别为92.21%、93.32%和74.52%。4.以 KSb（OH）6 为锑源,分别制备了立方晶相的 CaSb2O5（OH）2（Ⅱ）和 Pr-CaSb2O5（OH）2光催化剂。结果表明,CaSb2O5（OH）2（Ⅱ）具有较大的比表面积（101.60 m2/g）,分别以紫外光和可见光照射100 min时,对RhB的降解率为96.64%和74.59%。与CaSb2O5（H2O）4（Ⅱ）相比,Pr-CaSb2O5（H2O）4的光催化降解性能有所提高,在相同条件下,对RhB的降解率分别为84.24%和98.29%。Pr-CaSb2O5（OH）2对LVF、TCH和SD三种抗生素也具有优异的光催化降解性能,紫外光照射100 min时,降解率分别为93.48%、98.65%和72.38%。通过对TCH降解液的质谱分析,提出了 Pr-CaSb2O5（OH）2对TCH的可能降解路径。5.以钛酸正丁酯和钨酸铵为前驱体,采用静电纺丝法分别制备了 TiO2纳米纤维和5%WO3/TiO2复合纤维,并将这两种光催化剂用于光催化降解RhB和制氢。实验结果表明,可见光照射180 min时,TiO2纳米纤维对RhB的降解率为71.70%;紫外光照射5 h时,产氢量为321.3 μmol。与TiO2纳米纤维相比,5%WO3/TiO2复合纤维的光催化性能有显着增强,在相同条件下,5%WO3/TiO2复合纤维对RhB的降解率为95.40%,产氢量为464.5μmol,对 LVF、TCH 和 SD 的降解率分别为 86.94%、79.84%和 66.31%。根据 UV-vis DRS数据结合光催化实验结果,提出了 5%WO3/TiO2复合纤维的光催化活性增强机理。
黄国强[2]（2021）在《负载型镍基催化剂的制备及加氢性能研究》文中研究说明以鳞片石墨为原料,首先采用Hummers法合成了氧化石墨（GO）,再以尿素为氮源,通过水热法制备了氮掺杂还原氧化石墨烯（N-r GO）载体,然后通过浸渍法制备了Ni/N-r GO催化剂。通过N2吸附-脱附、XRD、SEM、H2-TPR等测试方法对所制备的催化剂进行表征分析。以苯酚选择性加氢制备环己酮为反应体系,通过单因素实验和正交实验考察了催化剂制备条件（镍负载量、尿素添加量、H2还原温度）和反应条件（反应温度、反应压力、反应时间）对苯酚转化率和环己酮选择性的影响,进而确定了最佳的催化剂制备条件及反应条件;此外考察了储存时间、重复利用次数和不同载体对催化剂性能的影响;进一步分析了Ni/N-r GO催化苯酚加氢反应的可能机理;最后通过添加不同组分对Ni/N-r GO催化剂改性,并对改性效果较好的催化剂进行表征分析。实验结果表明,在镍负载量为20%、尿素/GO质量比为1:30、H2还原温度为450℃的条件下制备的Ni/N-r GO催化剂具有较大的比表面积和适宜的孔道结构,活性金属镍分散相对均匀,但局部团聚明显,掺杂适当的氮原子可有效降低催化剂的还原温度;在反应温度为150℃、反应压力为0.4 MPa、反应时间为2.0 h、催化剂/苯酚质量比为0.35的最佳条件下,Ni/N-r GO催化剂的催化效果最好,苯酚转化率为91.93%,环己酮选择性为61.75%;催化剂储存时间和重复使用次数实验发现Ni/N-r GO催化剂具有较好的稳定性;催化加氢反应机理表明,石墨烯和苯酚之间有较好的π-π共轭吸附作用,适当氮原子的掺杂可有效降低石墨烯表面含氧基团的酸性性质,N-r GO与苯酚吸附可能会形成OH—N或OH—π相互作用,有利于环己酮从石墨烯表面快速脱附,可有效提高环己酮的选择性。通过添加Ce、Cu、Fe、Na等组分对Ni/N-r GO催化剂进行改性,并将其用于苯酚加氢反应。结果发现,添加组分Ce的催化剂催化加氢效果最好,当铈镍摩尔比为0.2时,Ni-Ce/N-r GO催化苯酚转化率达到95.21%,环己酮选择性达到72.57%;表征结果表明:添加Ce后催化剂呈多孔结构,且比表面积和孔径都显着增大,N-r GO载体表面团聚的大颗粒基本消失,金属镍分散的更加均匀。
肖克[3]（2021）在《HPA加氢催化剂的制备及其催化性能研究》文中进行了进一步梳理新戊二醇是一种重要的有机化工原料,广泛应用于环保涂料、医药、树脂等的生产。近年来,随着新戊二醇应用领域及其下游产品的不断开发,国内新戊二醇市场供不应求,提高其产能已迫在眉睫。加氢法以其环保、副产少、产品纯度高等优点成为工业上生产新戊二醇的主流方法。该工艺虽然已经在我国实现了规模化工业化,但其中的羟基特戊醛加氢反应所使用的工业催化剂仍存在较多问题,如活性较低、选择性差、寿命短等问题。针对以上问题,本文通过优化制备条件、助剂添加等手段对羟基特戊醛加氢制新戊二醇反应体系的催化剂进行改进,利用XRD、TPR、SEM、XPS等表征手段对催化剂的活性组分、结构和助剂的影响等进行了深入的探讨。首先,考察了沉淀方法,沉淀p H,老化时间等制备条件对Cu/Zn O/Al2O3催化剂性能的影响。结果表明:分步沉淀催化剂活性优于一步共沉淀,在p H=7、沉淀温度70℃、老化80min、550℃下焙烧后得到HPA加氢性能优良的催化剂。其次,采用分步共沉淀法制备了非金属助剂改性的Cu基催化剂,以β2为前驱体,在共沉淀过程中引入时制备的催化剂表现出较好的羟基特戊醛加氢制新戊二醇催化活性、选择性。对改性催化剂进行XRD表征显示,适量助剂的引入有利于活性组分Cu O的分散。H2-TPR表征显示助剂的加入使催化剂易于还原,结合催化剂的粒径计算结果,我们推断β的引入能够调整氧化铜与催化剂中其他组分之间的相互作用,改善催化剂的还原性。最后,本文还考察了金属助剂的引入对铜基催化剂羟基特戊醛加氢性能的影响。分步共沉淀法在老化前引入助剂,制备了改性Cu/Zn O/Al2O3催化剂,发现助剂添加可显着提高了催化剂加氢性能,当添加量为2wt%时,改性的Cu/Zn O/Al2O3催化剂具有最高的催化活性,在反应压力3.5 MPa、反应温度110℃、氢醛比（摩尔比）10:1、液时空速18 h-1下,HPA转化率和NPG选择性分别达到88%和62.72%。XRD、XPS-AES表征显示,助剂的添加改善了铜的分散性并且提高了催化剂表面Cu+的比例,控制助剂的添加量,可以调控催化剂表面Cu+:Cu0的比例。
李国斌[4]（2021）在《改性MCM-41分子筛催化合成聚甲氧基二甲醚的实验与理论计算研究》文中研究指明聚甲氧基二甲醚（PODEn）是一类聚合物的总称,它不但能减少柴油机燃烧时排放的污染物,还可以提高柴油机的热效率,应用前景广阔。本文进行了合成PODEn分子筛催化剂的研究工作。采用一次结晶法和二次结晶法制备了Fe、Al等六种不同金属改性的MCM-41介孔分子筛作为催化剂,以价格低廉的甲醇和多聚甲醛（PF）在高压反应釜中合成PODEn,筛选出Al改性的分子筛为较好的催化剂,筛选的催化剂改性方法为一次结晶法。制备了不同Si/Al的Al-MCM-41（X）介孔分子筛（X为Si/Al的数值）,考察了Al-MCM-41（X）分子筛合成PODEn的性能,应用XRD等分析了Al的掺入和Si/Al变化对MCM-41分子筛结构和酸性的影响。结果表明,不同Si/Al的分子筛均具有MCM-41分子筛特有的有序介孔结构。掺入Al会导致MCM-41分子筛结构表面部分坍塌,比表面积、孔容和孔径有所减小,但掺入适量的Al能有效提高MCM-41分子筛的中强酸量,进而促进合成PODEn中高聚合度产物PODE3-5的生成。Al-MCM-41（40）分子筛在PODEn合成中性能最优。采用密度泛函理论（DFT）计算的方法,对Al-MCM-41分子筛催化甲醇和多聚甲醛缩合制PODEn的合成路径和热力学规律进行了研究。设计了三种合成路径,优化了各中间体和过渡态的结构。通过比较三种路径下各步反应Gibbs自由能垒的大小并结合实验中产物分布,提出合成为PODEn-1直接增链路径。多聚甲醛首先分解为甲醛,后者与甲醇反应经半缩醛中间体生成甲缩醛（PODE1）,长链的PODEn是由PODEn-1与甲醛增链逐步生成。其中,甲醛与甲醇反应生成甲缩醛的反应自由能垒为121.2k J·mol-1,是PODEn合成的速率控制步骤。确定合成路径后,对该路径中各步骤的热力学变化规律进行了考察。在298 K～453 K范围内,多聚甲醛的分解为吸热反应,PODE1-7的合成为放热反应,放热量随PODEn链长的增加而减小。所有反应的ΔrHm随温度变化不显着。PODE1-7合成反应的ΔrGm随温度升高逐渐增大,平衡常数K逐渐减小,合成反应的自发程度降低,PODEn的合成存在最佳反应温度。最后,考察了反应条件对合成PODEn的影响,筛选出PODEn最佳工艺条件。并在此条件下,对Al-MCM-41（40）分子筛催化剂使用次数进行了考察。最佳工艺条件为:催化剂的添加量为2%（wt.）,n（Me OH）:n（PF）为1.5:1,135℃反应5 h。甲醇的转化率和PODE1-7的选择性分别为74.5%和76.4%。Al-MCM-41（40）分子筛重复使用5次后仍具有较好的活性。
黄静[5]（2021）在《多孔固体碱催化剂的制备及其催化酯交换反应合成生物柴油研究》文中认为随着人口快速增长和工业迅速发展,人类对能源需求日益增长,导致严重的能源紧缺和环境危机。在催化剂作用下,由生物油脂与醇类发生酯交换反应合成的生物柴油可作为化石燃料的理想替代品。本文通过调整活性组分、载体和制备条件等因素,制备出活性组分分散好、有效活性位点数量多和稳定性高的多孔固体碱催化剂,提出了简单、有效和可行的合成路线,形成了“经济、高效、稳定、温和、环保”的多孔碱催化合成生物柴油体系。结合X射线衍射（XRD）、场发射扫描电镜（FESEM）、透射电子显微镜（TEM）、Hammett指示剂、CO2程序升温化学吸附（CO2-TPD）、X射线光电子能谱（XPS）、N2吸脱附、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和热重分析（TG）等方法对催化剂进行结构表征和表面性质测试,以大豆油与甲醇的酯交换反应为催化反应模型,探讨活性组分分散程度、活性组分与载体之间的相互作用和有效活性位点数量对催化剂性质和性能的影响,并研究在不同催化剂作用下酯交换反应过程的宏观动力学和热力学。取得主要成果如下:（1）以树突纤维状二氧化硅为载体,采用浸渍法制备了不同金属（K、Ca和Zn）改性二氧化硅催化剂。结果表明,K/SiO2具有良好的表面性质和较高的催化活性。其中,0.9K/SiO2表面分布着丰富的多孔结构(比表面积为8.86m2·g-1和孔容积为0.01 cm3·g-1)、较强的碱性强度（9.8<H＿<12.2）和较多的碱性位点数量(5.42 mmol·g-1)。在催化剂浓度为2.5 wt.%、甲醇/原料油摩尔比为9/1、反应温度为338 K、反应时间为90 min的最佳反应条件下,生物柴油的产率可达97.56%。催化剂在重复使用四次后,产率为61.16%。该反应符合一级反应,表观活化能为68.25 k J·mol-1,活化过程中活化焓为65.53k J·mol-1,活化熵为-73.49 J·mol-1·K-1,活化吉布斯自由能为88.90～90.30k J·mol-1。这些都归因于在多孔催化剂中K离子的有效分散和K-O-Si键的存在,导致有效活性位点数量增加,以及相应的碱性增强和碱量增加,从而提高催化性能。（2）在上述研究基础上,通过醋酸钾浸渍二维金属有机框架配合物合成了纳米K/ZnO碱催化剂。结果表明,K/ZnO催化剂由30～100 nm纳米颗粒堆叠而成。其中,10K/ZnO具有较高的比表面积(20.72 m2·g-1)、较大的孔容积(0.03 cm3·g-1)和较多的碱量(4.97 mmol·g-1),且表面分布着大量的中强碱（～693和～858 K）和强碱（～1051 K）。由于催化剂存在多孔结构、高度分散的K离子、K-Zn-O和K-O-Zn键,10K/ZnO表现出较好的催化性能和重复使用性,生物柴油产率分别为91.24%（第一次）和54.74%（第五次）。经过响应曲面法优化和修正后,在K含量为12 wt.%,催化剂浓度为3.0 wt.%、甲醇/原料油摩尔比为8/1、反应温度为338 K、反应时间为100 min的最佳反应条件下,生物柴油的产率可达97.25%。该反应满足一级反应,表观活化能为67.59 k J·mol-1,活化过程中活化焓为52.62 k J·mol-1,活化熵为-118.16J·mol-1·K-1,活化吉布斯自由能为90.78～92.55 k J·mol-1。（3）采用软模板法制备了中空CaCO3,在N2气氛下经973 K焙烧成功制备出中空笼状CaO碱催化剂（CaO-700N）。结果表明,CaO-700N具有多孔中空笼状结构、较高的碱性强度和密度,且高效催化酯交换反应合成生物柴油。在催化剂浓度为3.0 wt.%、甲醇/原料油摩尔比为15/1、反应温度为338 K、反应时间为2 h的最佳反应条件下,生物柴油的产率可达97.80%。催化剂在重复使用五次后仍保持良好的稳定性,产率为90.30%。这是因为在炭化的表面活性剂上纳米CaO颗粒以良好的分散状态堆积形成中空笼状CaO,导致催化剂的碱性强度和密度提高,从而实现高效催化。根据表征和催化结果,提出了中空笼状氧化钙催化大豆油转化为生物柴油的反应机理。此外,对CaO-700N催化酯交换反应扩大规模,在4 h内合成生物柴油的产率为95.69%,生物柴油的理化性能符合生物柴油标准。该反应满足一级反应,表观活化能为52.34 k J·mol-1,活化过程中活化焓为49.61 k J·mol-1,活化熵为-128.97 J·mol-1·K-1,活化吉布斯自由能为90.63～93.21 k J·mol-1。
袁杰[6]（2021）在《Cu-SBA-15催化剂的制备及催化去除再生水中溶解氧》文中研究说明近年来,我国经济的迅猛发展和人口数量的激增导致水资源供需矛盾日益加深,在淡水资源比较紧张的情况下,提高再生水的回用量显得尤为重要。我国污水净化厂的数量在日益增加,污水处理能力也在不断提高,但是限制我国再生水大规模回用的主要问题是缺乏完善的再生水输配系统,导致再生水回用受阻。专门建设一套完善的再生水输配系统不仅投资巨大,而且设计和施工难度较高,很难有效落实。我国北方城市普遍都有完善的集中供热管网,能够覆盖城市的大部分地区,且每年有近6-8个月的闲置期,利用闲置期的供热管网输送城市再生水具有很强的可行性。但是,由于再生水中含有一定量溶解氧（DO）,输送过程中会对供热管道造成严重的氧腐蚀,不仅会大大缩短供热管道的使用寿命,严重时会产生安全事故。因此,需要选用合适的方法将再生水中的DO含量降到规定范围。传统的物理和化学除氧法需要在高温或高压下才能取得较好的除氧效果,但是普遍存在能耗大、成本高、设备复杂、操作难度大等问题。与传统方法相比,催化还原法能够在中低温下实现高效除氧,是最有前景的除氧方法之一。碳酰肼是目前所使用的化学除氧剂中较为绿色安全的一种,它是联氨的衍生物,具有化学性质稳定、毒性低、还原性强等优点,但是在中低温下与DO反应缓慢。为提高碳酰肼与DO的反应速率,需要制备一种价格低廉,具有高催化活性的催化剂。本研究以介孔分子筛SBA-15作为催化剂载体,采用后合成法将廉价过渡金属（Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Mn）负载到SBA-15骨架中,制备出Cu-SBA-15催化剂,用于催化碳酰肼去除再生水中DO,将DO去除率作为催化活性的评判依据,考察了催化剂制备条件对催化性能的影响。其次探讨了实验条件是如何影响其催化去除溶解氧的性能,并对催化剂的稳定性进行考察;采用XRD、FT-IR、SEM、EDS和BET技术对样品进行表征分析;探究催化剂催化碳酰肼去除水中DO的反应机理,并考察再生水和模拟水对DO去除率的影响;在静态实验基础上,考察了成型的Cu-SBA-15催化剂在动态实验中的DO去除效果。得到的主要结果与结论如下:（1）用纯硅介孔分子筛SBA-15催化碳酰肼去除水中DO时,SBA-15只表现出很弱的催化活性,通过XRD和FT-IR技术的表征可知,本实验中制备的SBA-15呈典型的二维介孔六方相,但是纯硅SBA-15不具有任何活性物种,晶格缺陷较少,因此催化活性较弱,除氧效果较差。（2）选择Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Mn作为负载组分,以SBA-15作为载体,将廉价的过渡金属负载到SBA-15的骨架中,考察不同催化剂的DO去除率,结果表明负载金属Cu的催化剂表现出较好的催化性能。通过考察制备过程中的活性金属负载量、超声时间、焙烧温度和焙烧时间,认为最佳的活性金属负载量、超声时间、焙烧温度和焙烧时间分别是20、60 min、550℃和5 h,得到具有最佳催化活性的催化剂Cu（20）-60-550-5-SBA-15,其催化还原去除DO的效率在45℃下反应25 min后可以达到99.60%。（3）选择催化活性最佳的催化剂Cu（20）-60-550-5-SBA-15,优化静态实验中的反应溶液温度、Cu（20）-60-550-5-SBA-15的质量浓度、反应溶液pH值和碳酰肼质量浓度条件,在保证高除氧效率的前提下,综合除氧成本和运行成本考虑,在反应温度是40℃,Cu（20）-60-550-5-SBA-15质量浓度是0.5 g/L,溶液初始pH是8,碳酰肼投加量为理论投加量的3倍,具有很好的除氧效果,反应20 min后,DO去除率为99.29%。同时,考察催化剂的稳定性,发现重复使用三次后,Cu（20）-60-550-5-SBA-15仍具有较好的催化活性,DO去除率维持在86.08%。（4）采用XRD、SEM、EDS和BET等技术对样品进行表征分析,发现Cu被负载到了SBA-15的骨架上,金属负载改性对SBA-15的骨架结构造成了一定程度的破坏,孔道结构的有序性下降,晶格缺陷增多;Cu（20）-60-550-5-SBA-15催化剂的比表面积、平均孔径和孔体积分别是558.27 m2/g、5.09 nm和0.7970 m3/g,与SBA-15的孔隙参数相比,平均孔径变小,比表面积和孔体积变大;采用FT-IR技术对样品进行表征可知,负载改性并没有改变催化剂的官能团类型,但对官能团数量产生了明显影响。Cu（20）-60-550-5-SBA-15具有较为规整的孔道结构和高度分散性的活性组分,使其具备较高的催化活性。（5）在本研究中利用Cu（20）-60-550-5-SBA-15催化剂和碳酰肼催化还原溶解氧的过程中,化学除氧过程占据主导地位,去除溶解氧的效果满足供热管网对于DO的要求。Cu（20）-60-550-5-SBA-15催化还原去除水中溶解氧的反应机理可以分为三步:在催化剂作用下,碳酰肼首先被分解为联氨和二氧化碳,然后联氨被分解为氮气和氢原子,最后氢原子与溶液中的DO迅速反应。（6）当动态实验条件设定为:反应溶液温度是40℃,水力停留时间是40 min,碳酰肼投加量是理论投加量的3倍,成型催化剂投加量是3 g/L,经过120 min的除氧反应,成型后的Cu-SBA-15催化剂表现出较好的催化活性,DO去除率达到99.13%,为工业化应用提供可能。
宁一麟[7]（2021）在《固体催化剂的优化制备及催化餐饮废油合成生物柴油的性能研究》文中指出原料油高成本是我国生物柴油产业化发展的主要瓶颈。以餐饮废油脂（waste cooking oils,WCOs）为原料油同时满足原料供给和环保需求,符合我国国情及战略发展。当前工业生产多采用均相碱催化酯交换法,反应迅速,但催化剂不可重复利用,且严重腐蚀设备、产物提纯产生大量废水,同时WCOs中高含量游离脂肪酸严重毒害碱催化剂。采用固体法催化WCOs制备生物柴油主要有两条反应路径:一步法,即固体酸催化法;两步法,即先以固体酸催化WCOs酯化使游离脂肪酸降至1 wt.%以下,再以固体碱催化酯交换获取生物柴油。其中,碳基固体酸因原料来源广、催化活性高、环境友好而广受关注,以竹子为原料制备碳基固体酸,可实现竹材高值化利用,但目前相关报道不多。常见固体碱主要为负载型及复合金属氧化物。白云石主要成分为CaMg（CO3）2,高温煅烧生成的CaO-MgO复合金属氧化物已被证实具有优异的催化酯交换活性。本文提出竹炭基固体酸-改性白云石固体碱两步法非均相催化WCOs合成生物柴油的研究思路,从催化剂的制备、表征、催化酯化及酯交换性能、催化机理等方面出发,辅以单因素、响应曲面法（Response Surface Methodology,RSM）、人工神经网络（Artificial Neural Network,ANN）等数据分析手段,系统地对非均相催化WCOs合成生物柴油的生产路线加以优化,主要包含如下四方面内容。（1）研究了不同制备方式对竹炭基固体酸催化酯化活性的影响。以油酸与甲醇的酯化为探针,通过XRD、FTIR、SEM、EA、N2吸附脱附、XPS、Hammett酸强度、酸密度测定等表征,发现采用不完全碳化-液相磺化法制备的固体酸呈较低石墨化程度的无定型碳结构,表面磺酸密度为1.80 mmol/g,而采用磷酸活化-磷钨酸浸渍负载制备的固体酸石墨化程度较高,表面酸密度为2.02 mmol/g。采用单因素法优化竹炭基固体酸催化酯化的反应工况,结果表明若催化酯化达到相同的转化率,前者所需反应条件更为温和。催化剂制备及酯化的进行均可通过加载外场来促进,微波叠加机械搅拌的组合外场不仅可显着缩短催化剂制备周期,也可强化固体酸催化的酯化反应。竹炭基固体酸可在较温和的工况下催化餐饮废油降酸,也可一步催化WCOs的同步酯化酯交换。竹炭基固体酸使用过程中,活性位不可避免地流失,这也是其催化活性降低的主要原因。（2）以NaAlO2为活性组分,通过浸渍法负载不同载体,借助XRD、Hammett指示剂、N2吸附脱附等表征手段,探讨不同载体种类、浸渍方法对NaAlO2调控负载型固体碱催化酯交换的作用规律,并结合RSM中CCD（Central Composite Design）、BBD（Box-Behnken Design）模型对酯交换参数进行优化。相比于MCM-41、SiO2、γ-Al2O3等常见惰性载体,埃洛石独特的中空纳米管状结构使负载NaAlO2所得催化剂具有更佳的催化活性及稳定性,超声浸渍同样有助于实现更均匀稳定的活性位负载。对于活性载体白云石,煅烧-水合浸渍-再煅烧过程可改善催化剂微观结构,提高催化活性,并有效抑制活性Ca2+浸出,显着提高催化剂稳定性,增加工业应用可行性。（3）研究了热解、水合、碱土金属氧化锶SrO改性对白云石催化酯交换活性的影响规律。借助XRD、N2吸附脱附、CO2-TPD等表征明确了白云石高温热解生成CaO-MgO复合金属氧化物的反应路径,发现煅烧温度显着影响白云石催化酯交换性能。水合过程可有效丰富白云石微观孔隙结构、增加表面碱密度及碱强度,从而提升催化活性。对比不同制备方法得到的SrO改性白云石催化剂,发现改进浸渍法对催化剂活性和稳定性的提升尤为显着。该方法制备过程中,有片层状氢氧化物生成,Sr被包裹其间,与CaO发生较强的相互作用,实现二者彼此间的有效固定。通过遗传算法（Genetic Algorithm,GA）优化ANN,建立三层反向传播前馈网络模型对酯交换过程进行训练和预测,结果表明在催化剂添加量4.8%、醇油摩尔比8.2、反应温度65.4℃时,预测及实际产物收率分别为99.15%、99.09%,模型精确度高。（4）通过改进浸渍法制备ZnO/白云石复合催化剂,结合XRD、N2吸附脱附、NH3-TPD、CO2-TPD等表征手段,辅以密度泛函理论,研究了 Zn改性白云石一步法催化WCOs同步酯化-酯交换制备生物柴油的可行性。基于人工神经网络对催化反应工况加以优化,当Zn/Ca摩尔比为1时,酸性协同碱性位点催化WCOs的同步酯化-酯交换实现最高98.92%的生物柴油收率。采用分子模拟研究Zn掺杂CaO前后的结构演变,计算乙酸、甲醇在催化剂表面的最佳吸附位点和吸附能大小。Zn的掺杂可提高催化剂稳定性,而在反应体系中,甲醇倾向于吸附在Ca位点,在Zn位点活化效果较差,解离出的甲氧基攻击性较弱,相反地,乙酸更易吸附在Zn位点,C=O双键得到活化。所得结论以实验结果相互佐证。
张文杰[8]（2021）在《生物油一步加氢制备航空煤油催化剂的构建》文中指出本文以Al-MCM-41作为分子筛,分别使用柠檬酸、硫酸、盐酸对分子筛进行刻蚀改性,使用等体积浸渍法负载金属Pt作为活性组分,制备成催化剂Pt/Al-MCM-41催化剂。以小桐子油为原料模型,开展一步催化加氢制备航空煤油组分油研究,评价不同酸刻蚀改性的催化剂对脂肪酸甘油三酯转化率、烷烃选择性、异构烷烃选择性以及芳烃选择性的催化性能。通过对三种催化剂开展XRD、XRF、TEM、NH3-TPD、Py-IR、CO化学吸附、29Si核磁共振等表征与评价,探究酸改性后Al-MCM-41分子筛对航空煤油制备的成分分布与微观结构之间的协同关联性。研究发现,酸改性后的分子筛虽然Pt的分散度下降,但比表面积增加;柠檬酸与盐酸改性后的分子筛酸性得以提高,柠檬酸改性后的分子筛相对其他改性样品表现出了良好催化性能。将四种不同类型的催化剂在温度360℃、LHSV（空速）1 h-1、H/O（氢气与原料油之比）1000以及氢分压4 MPa的条件下进行一步加氢催化反应。同时,对性能较优的柠檬酸改性催化剂在上述条件下进行8 h耐久性实验。因小桐子油原料中脂肪酸部分主要为油酸,故可用油酸作为模型分子推断柠檬酸改性后的Pt/Al-MCM-41催化剂一步加氢反应路径和反应机理;其探究主要反应为:脂肪酸甘油三酯高温下转化为油酸分子、油酸直接水解加氢生成十八烷或脱羧成为十七烷、长链烷烃经过β裂化继续转化为短链C8-C16烷烃、部分辛烷在分子筛骨的重整作用下发生异构化反应得到1-甲基乙基-环己烷。本文为成品催化剂进行改性,为一步加氢催化制备航空煤油反应提供了新的参考依据,为不可食用油脂制备多元化生物燃料提供了思路,最终达到保护生态环境的目的。
田甜[9]（2021）在《V2O5/MCM-41催化剂制备与改性及催化甲醇定向转化为DMM反应性能研究》文中研究指明由于目前我国煤制甲醇的产业发展迅速,甲醇存在产能过剩的问题。甲醇及其衍生物的利用越来越有研究价值。DMM又称二甲氧基甲烷,是甲醇重要的衍生物之一,是合成有机物质的重要原料,且性能良好,具有很好的应用价值。甲醇直接氧化定向转化为DMM工艺是一种新型的合成DMM的方法,该方法解决了传统的醇醛缩合两步法制备DMM工艺中流程复杂、经济成本高、腐蚀设备等问题,具有很好的发展前景。该工艺反应要求催化剂要同时具有氧化中心和酸性中心。研究表明钒基催化剂反应性能较好,选择适宜的载体对催化剂的性能影响至关重要。由于MCM-41分子筛具有比表面积大、孔体积大、孔道结构规则有序、孔径均匀且尺寸可调控,酸度可调整等特点,可选择其作为催化剂的载体。所以本文制备了V2O5/MCM-41催化剂并其进行酸改性以及原位掺杂改性,研究两种改性方法在甲醇定向转化为DMM反应中的催化性能变化,筛选出反应性能表现最好的催化剂,具体内容和结论如下:1)采用水热晶化法制备的MCM-41分子筛载体,结晶度良好,利用浸渍法得到V2O5/MCM-41催化剂,应用于催化甲醇定向转化为DMM反应中,结果得到钒负载量15%时,催化价反应性能表现最好,甲醇转化率为50%,DMM选择性为47.36%,DMM收率为23.68%。2)在1)基础上采用浸渍法将四种不同的SO42-源（K2SO4、Na2SO4、Mg SO4、H2SO4）负载在催化剂上,进行改性。通过XRD、TPD、TPR表征研究得到SO42-的加入使催化剂的表面酸性明显增强,酸性中心数量增多,但是降低了催化剂表面钒氧物种的分散性,使催化剂氧化还原性下降。Na2SO4改性得到的催化剂反应性能优于其他硫酸盐。Na2SO4改性量为10%,反应温度为190°C,醇氧进料比为n（Me OH）/n（O2）=2:1时,催化效果最好。此时甲醇转化率为38.89%,DMM选择性高达98.9%,DMM收率提高到38.46%。3)利用原位掺杂法在制备MCM-41载体时直接引入金属杂原子进行改性,得到Al、镧系金属Ln（Ce、La）改性的MCM-41载体,再采用浸渍法负载钒氧物种,得到改性后的催化剂,应用于催化甲醇定向转化为DMM反应中,适量的金属掺杂改性均提高催化剂表面酸性和氧化还原性,但掺杂量过多,载体的有序性下降,钒氧物种与载体接触面积减少,降低催化剂的反应性能。掺杂Al催化剂体系中,n（Al）/n（Si）=0.01,钒负载量为15%,反应温度为190°C时催化效果最好,甲醇转化率为78.93%,DMM的选择性为71.62%,DMM收率达到56.53%;掺杂镧系金属体系中,n（Ce）/n（Si）=0.01,钒负载量为20%,反应温度为190°C时反应性能最好,甲醇转化率达到76.35%,DMM的选择性为78.12%,DMM收率提高为59.64%。比较SO42-改性和原位掺杂两种改性方法的催化剂反应性能,掺杂金属催化剂性能较好,DMM收率明显提高。本文的研究为甲醇定向转化为DMM反应催化剂的制备提供了一种的新的思路,具有一定的参考价值。
刘媛[10]（2021）在《改性分子筛对二氯甲烷废气吸附性能研究》文中研究指明本文以易挥发的二氯甲烷废气为研究对象,以13X分子筛为吸附材料,自制一套动态吸附实验装置,考察了吸附过程中不同因素对分子筛吸附性能的影响;并针对实际工业废气中存在大量水蒸气的问题,采用液相硅烷化法和液相脱铝硅烷化法对分子筛进行疏水改性,探究不同湿度条件下改性分子筛的疏水效果和对二氯甲烷的吸附性能,主要研究内容如下:（1）考察了填料高度、气体流速、气体温度、填料空隙率、相对湿度等因素对13X分子筛吸附二氯甲烷的影响,结果表明:改变填料高度,不会影响穿透曲线的形状;气体流速增大,饱和吸附量先增大后减小;温度升高,使吸附脱附平衡更趋于脱附方向,饱和吸附量降低;空隙率和相对湿度均与饱和吸附量成负相关,即空隙率和相对湿度越大,饱和吸附量越小。在此实验基础上,通过三种动态吸附模型对不同影响因素的穿透曲线进行拟合,结果发现,各模型计算所得理论值与实验值有较高的拟合性,说明这三种模型都能较好地预测13X分子筛对二氯甲烷气体的动态吸附过程。（2）采用液相硅烷化法对分子筛进行改性,探究了不同沉积溶剂和三甲基氯硅烷沉积量对分子筛疏水效果和吸附性能的影响,确定最佳改性条件为:环己烷为沉积溶剂,三甲基氯硅烷沉积量为64 mg/g。利用扫描电镜及能谱仪、X射线衍射仪、傅立叶变换红外光谱仪等对改性前后的分子筛进行表征分析,结果表明改性后有疏水性甲基基团附着分子筛表面,改善了分子筛的疏水效果。通过静态水吸附实验评价改性分子筛的疏水效果,结果发现改性分子筛的吸水量从30.95%降低至21.10%;通过不同湿度吸附实验探究不同湿度下最佳改性分子筛对二氯甲烷的吸附性能,结果表明:在RH=95%、RH=65%和RH=25%条件下改性后分子筛饱和吸附量较原分子筛分别增加了24.45 mg/g、18.28 mg/g和-9.07 mg/g,说明改性后分子筛抗湿性能增强,在高湿度下表现出更好的疏水效果,但由于改性后硅烷试剂也占据了部分吸附位点,因而在低湿度下饱和吸附量反而下降。（3）进一步采用液相脱铝硅烷化法对分子筛进行疏水改性研究,探究酸类型和酸的浓度对改性分子筛疏水效果的影响,确定最佳的脱铝试剂为盐酸,最佳盐酸浓度为0.3 mol/L,在此条件下制备最佳改性分子筛并进行吸附实验。改性后分子筛的表征结果说明盐酸脱铝会提高分子筛的硅铝比,也会造成分子筛比表面积下降;同时脱铝生成的大量羟基窝被硅烷试剂置换为疏水基团Si-（CH3）3,并部分修复了分子筛骨架。静态水吸附实验表明脱铝硅烷化法改性后分子筛吸水量降低至13.66%;不同湿度的动态吸附实验表明,在RH=95%、RH=65%和RH=25%条件下改性后分子筛的二氯甲烷饱和吸附量较原分子筛分别增加了27.15 mg/g、16.58 mg/g和-12.09 mg/g,可以发现,在高湿度下脱铝硅烷化法改性效果比单独的硅烷化法更优。但总体来说,采用这两种方法改性后的分子筛均具有较好的抗湿性能,对于高湿度二氯甲烷工业废气具有更好的处理效果。
二、制备条件对改性MCM-41催化性能的影响（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、制备条件对改性MCM-41催化性能的影响（论文提纲范文）
（1）锑基或钛基光催化剂制备及其对水环境中抗生素的降解研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 水体环境中抗生素的去除方法 |
| 1.2.1 吸附法 |
| 1.2.2 生物法 |
| 1.2.3 高级氧化法 |
| 1.3 光催化剂的制备方法 |
| 1.3.1 固相法 |
| 1.3.2 水热/溶剂热法 |
| 1.3.3 模板法 |
| 1.3.4 微乳液法 |
| 1.3.5 溶胶-凝胶法 |
| 1.3.6 静电纺丝法 |
| 1.4 光催化剂性能增强策略 |
| 1.4.1 构建异质结 |
| 1.4.2 元素掺杂 |
| 1.4.3 形貌调控 |
| 1.4.4 多元复合 |
| 1.5 光催化技术降解抗生素的研究进展 |
| 1.5.1 磺胺类抗生素(SAs) |
| 1.5.2 四环素类抗生素(TCs) |
| 1.5.3 喹诺酮类抗生素(QNs) |
| 1.5.4 大环内酯类抗生素(MLs) |
| 1.6 锑基光催化剂的研究进展 |
| 1.6.1 氧化锑 |
| 1.6.2 锑酸盐 |
| 1.7 二氧化钛基光催化剂的研究进展 |
| 1.8 本文的研究思路和主要研究内容 |
| 1.8.1 研究思路 |
| 1.8.2 研究内容 |
| 1.9 技术路线 |
| 1.10 本论文的创新点 |
| 2 材料与方法 |
| 2.1 实验材料与试剂 |
| 2.2 主要仪器及设备 |
| 2.3 样品表征技术 |
| 2.3.1 X射线衍射(XRD)分析 |
| 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)及X射线能谱(EDS)分析 |
| 2.3.3 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.3.4 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
| 2.3.5 BET比表面分析 |
| 2.3.6 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)分析 |
| 2.3.7 光电流和交流阻抗分析 |
| 2.3.8 质谱分析 |
| 2.4 光催化性能测试 |
| 2.4.1 模型化合物的选择 |
| 2.4.2 光催化实验 |
| 3 不同形貌Sb_2O_3的调控制备及其光催化降解抗生素研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 制备方法 |
| 3.2.1 醇解法 |
| 3.2.2 水热法 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 制备条件对Sb_2O_3晶型的影响 |
| 3.3.2 制备条件对Sb_2O_3形貌的影响 |
| 3.3.3 制备条件对Sb_2O_3吸光性能的影响 |
| 3.3.4 制备条件对Sb_2O_3光催化性能的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 BaSb_2O_6复合光催化剂的制备及其降解抗生素性能研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 制备方法 |
| 4.2.1 BaSb_2O_6光催化剂的制备 |
| 4.2.2 改性BaSb_2O_6光催化剂的制备 |
| 4.2.3 TiO_2/BaSb_2O_6复合光催化剂的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 BaSb_2O_6光催化剂 |
| 4.3.2 改性BaSb_2O_6催化剂 |
| 4.3.3 TiO_2/BaSb_2O_6 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 SrSb_2O_5(H_2O)_4与CaSb_2O_5(OH)_2的制备及其降解抗生素性能研究 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 制备方法 |
| 5.2.1 SrSb_2O_5(H_2O)_4光催化剂的制备 |
| 5.2.2 Pr-SrSb_2O_5(H_2O)_4的制备 |
| 5.2.3 CaSb_2O_5(OH)_2光催化剂的制备 |
| 5.2.4 Pr-CaSb_2O_5(OH)_2的制备 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 XRD分析 |
| 5.3.2 XPS分析 |
| 5.3.3 形貌及EDS分析 |
| 5.3.4 比表面积和孔径分布 |
| 5.3.5 UV-vis DRS分析 |
| 5.3.6 光催化降解性能 |
| 5.3.7 光电流和阻抗分析 |
| 5.3.8 光催化机理分析 |
| 5.3.9 稳定性评价 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 WO_3/TiO_2光催化剂的制备及其降解抗生素性能研究 |
| 6.1 前言 |
| 6.2 制备方法 |
| 6.2.1 TiO_2纳米纤维的制备 |
| 6.2.2 WO_3/TiO_2纳米纤维的制备 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 XRD分析 |
| 6.3.2 SEM分析 |
| 6.3.3 XPS分析 |
| 6.3.4 UV-vis DRS分析 |
| 6.3.5 比表面积和孔径分布 |
| 6.3.6 光催化性能 |
| 6.3.7 光电流分析 |
| 6.3.8 光催化机理分析 |
| 6.3.9 稳定性评价 |
| 6.4 本章小结 |
| 7.结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| 攻读学位期间主要研究成果 |
（2）负载型镍基催化剂的制备及加氢性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 酚类化合物加氢催化剂 |
| 1.2.1 活性组分 |
| 1.2.2 载体 |
| 1.3 石墨烯基催化剂 |
| 1.3.1 石墨烯基催化剂的制备 |
| 1.3.2 石墨烯基催化剂的加氢性能 |
| 1.4 研究目的及研究内容 |
| 1.4.1 研究目的 |
| 1.4.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验药品及仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 N-rGO载体的制备 |
| 2.2.2 N-rGO负载镍基催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂加氢性能评价 |
| 2.3.1 催化剂评价方法 |
| 2.3.2 催化剂反应装置 |
| 2.3.3 催化剂性能检测方法 |
| 2.3.4 催化剂制备条件的考察和优化 |
| 2.3.5 加氢反应条件的考察和优化 |
| 2.4 其他因素对催化性能的影响 |
| 2.4.1 催化剂的稳定性 |
| 2.4.2 不同载体的影响 |
| 2.5 催化剂表征 |
| 2.5.1 傅里叶变换红外光谱表征(FT-IR) |
| 2.5.2 N_2吸附-脱附表征 |
| 2.5.3 X射线衍射表征(XRD) |
| 2.5.4 扫描电子显微镜表征(SEM)及能谱仪表征(EDS) |
| 2.5.5 程序升温还原(H_2-TPR) |
| 第三章 Ni/N-rGO催化苯酚加氢制备环己酮的研究 |
| 3.1 催化剂制备条件的影响 |
| 3.1.1 镍负载量的影响 |
| 3.1.2 氢气还原温度的影响 |
| 3.1.3 尿素/GO质量比的影响 |
| 3.1.4 催化剂制备条件的正交实验 |
| 3.1.5 小结 |
| 3.2 加氢反应条件的影响 |
| 3.2.1 反应温度的影响 |
| 3.2.2 反应压力的影响 |
| 3.2.3 反应时间的影响 |
| 3.2.4 加氢反应条件的正交实验 |
| 3.2.5 小结 |
| 3.3 最优条件下的催化剂性能考察 |
| 3.4 其他因素的影响 |
| 3.4.1 催化剂存储时间的影响 |
| 3.4.2 催化剂重复利用次数的影响 |
| 3.4.3 不同载体的影响 |
| 3.4.4 反应机理探讨 |
| 3.4.5 小结 |
| 3.5 催化剂表征与讨论 |
| 3.5.1 FT-IR表征 |
| 3.5.2 N_2吸附-脱附表征 |
| 3.5.3 XRD表征 |
| 3.5.4 SEM和 EDS表征 |
| 3.5.5 H_2-TPR表征 |
| 3.6 小结 |
| 第四章 Ni-Ce/N-rGO催化苯酚加氢制备环己酮的研究 |
| 4.1 不同组分对Ni/N-rGO催化剂性能的影响 |
| 4.2 铈含量对Ni-Ce/N-rGO催化剂性能的影响 |
| 4.3 催化剂表征与讨论 |
| 4.3.1 FT-IR表征 |
| 4.3.2 N_2吸附-脱附表征 |
| 4.3.3 XRD表征 |
| 4.3.4 SEM和 EDS表征 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表论文 |
（3）HPA加氢催化剂的制备及其催化性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 课题研究背景 |
| 1.2 新戊二醇性质及用途 |
| 1.2.1 新戊二醇理化性质 |
| 1.2.2 新戊二醇用途 |
| 1.3 新戊二醇的市场及需求 |
| 1.4 新戊二醇生产工艺 |
| 1.4.1 甲酸钠法制新戊二醇 |
| 1.4.2 缩合加氢法制新戊二醇 |
| 1.4.3 甲酸钠法与催化加氢工艺比较 |
| 1.5 新戊二醇加氢催化剂 |
| 1.5.1 催化剂种类 |
| 1.5.2 催化剂制备方法 |
| 1.5.3 催化剂助剂 |
| 1.5.4 催化剂载体 |
| 1.6 铜基催化剂活性中心 |
| 1.7 本课题的研究目的和主要内容 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验原料及实验仪器 |
| 2.2 原料液(HPA)的制备 |
| 2.3 铜锌铝催化剂的制备 |
| 2.4 结构分析与表征方法 |
| 2.4.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.4.2 低温氮气吸-脱附(BET) |
| 2.4.3 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.4.4 程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.4.5 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.5 催化剂的评价与分析 |
| 2.5.1 催化剂评价装置 |
| 2.5.2 催化剂的评价步骤 |
| 2.5.3 催化剂评价结果分析 |
| 3 Cu/ZnO/Al_2O_3的制备条件对催化性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂制备条件的优化 |
| 3.2.1 沉淀方式的影响 |
| 3.2.2 沉淀p H值的影响 |
| 3.2.3 老化时间的影响 |
| 3.2.4 焙烧温度的影响 |
| 3.3 本章小结 |
| 4 非金属助剂的引入对催化剂加氢性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 助剂前驱体的筛选 |
| 4.3 助剂添加顺序对Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂活性影响 |
| 4.4 助剂含量对Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂催化性能的影响 |
| 4.4.1 催化剂的表征 |
| 4.5 本章小结 |
| 5 金属助剂对Cu/Zn O/Al_2O_3催化剂加氢性能的影响 |
| 5.1 助剂添加方式对催化剂催化性能的影响 |
| 5.2 助剂添加量对Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂活性的影响 |
| 5.2.1 助剂改性铜基催化剂的表征 |
| 5.3 催化剂稳定性测试 |
| 5.4 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士学位期间发表的学术论文 |
（4）改性MCM-41分子筛催化合成聚甲氧基二甲醚的实验与理论计算研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 柴油添加剂的概述 |
| 1.2 聚甲氧基二甲醚的概述 |
| 1.2.1 聚甲氧基二甲醚的合成原料 |
| 1.2.2 聚甲氧基二甲醚的合成催化剂 |
| 1.2.3 聚甲氧基二甲醚的合成机理 |
| 1.3 介孔MCM-41分子筛的概述 |
| 1.3.1 MCM-41分子筛的合成方法 |
| 1.3.2 MCM-41分子筛的改性应用 |
| 1.4 本文主要研究意义与内容 |
| 1.4.1 研究意义 |
| 1.4.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂与仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 主要仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 MCM-41分子筛的制备 |
| 2.2.2 金属改性MCM-41分子筛的制备 |
| 2.3 催化剂的评价 |
| 2.3.1 PODE_n的合成工艺 |
| 2.3.2 色谱分析条件 |
| 2.3.3 PODE_n相对质量校正因子的测定 |
| 2.3.4 数据处理方法 |
| 2.4 催化剂的表征 |
| 2.4.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.4.2 电感耦合等离子发射光谱(ICP) |
| 2.4.3 傅里叶红外光谱(FT-IR) |
| 2.4.4 N_2吸附-脱附(BET) |
| 2.4.5 程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.4.6 扫描电子显微镜(SEM) |
| 第三章 金属改性MCM-41分子筛的制备及催化性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂制备的考察 |
| 3.2.1 改性金属的筛选 |
| 3.2.2 催化剂改性方法的考察 |
| 3.3 Al-MCM-41(X)分子筛的表征 |
| 3.3.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 3.3.2 电感耦合等离子发射光谱(ICP) |
| 3.3.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 3.3.4 N_2吸附-脱附(BET) |
| 3.3.5 程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 3.3.6 扫描电子显微镜(SEM) |
| 3.4 Al-MCM-41(X)催化性能的评价 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 聚甲氧基二甲醚的合成路径和热力学研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 合成路径的研究 |
| 4.2.1 计算模型及方法 |
| 4.2.2 多聚甲醛的分解 |
| 4.2.3 甲醛与甲醇的反应 |
| 2)的生成'>4.2.4 PODE_(n>2)的生成 |
| 4.2.5 副产物甲酸甲酯的生成 |
| 4.3 PODE_n的合成热力学研究 |
| 4.3.1 计算方法和基组 |
| 4.3.2 计算方法的验证 |
| 4.3.3 各反应的热力学数据计算 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 聚甲氧基二甲醚的合成条件优化 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 反应温度 |
| 5.3 反应时间 |
| 5.4 原料配比 |
| 5.5 催化剂的添加量 |
| 5.6 Al-MCM-41(40)的重复使用性能 |
| 5.7 本章小结 |
| 第六章 总结与展望 |
| 6.1 总结 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（5）多孔固体碱催化剂的制备及其催化酯交换反应合成生物柴油研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 符号说明 |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 生物柴油简介 |
| 1.1.1 生物柴油的定义和分类 |
| 1.1.2 生物柴油的研究意义 |
| 1.1.3 生物柴油的发展现状 |
| 1.2 生物柴油的合成 |
| 1.2.1 生物柴油的合成方法 |
| 1.2.2 生物柴油的表征方法 |
| 1.2.3 酯交换反应的催化剂 |
| 1.3 多孔固体催化剂的制备及其应用 |
| 1.3.1 多孔固体催化剂的制备方法 |
| 1.3.2 多孔固体催化剂在合成生物柴油中的应用 |
| 1.4 本课题研究目的及内容 |
| 1.4.1 研究目的 |
| 1.4.2 研究内容 |
| 1.4.3 研究特色与创新点 |
| 第二章 多孔K/SiO_2碱催化剂的制备及其催化酯交换反应合成生物柴油的研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验原料 |
| 2.2.2 实验试剂 |
| 2.2.3 实验仪器与设备 |
| 2.2.4 多孔K/SiO_2碱催化剂的制备方法 |
| 2.2.5 催化剂的表征方法 |
| 2.2.6 催化性能评价及分析方法 |
| 2.2.7 多孔K/SiO_2催化酯交换反应的动力学参数测定 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 催化剂的结构表征分析 |
| 2.3.2 活性组分和反应参数对生物柴油产率的影响分析 |
| 2.3.3 催化剂的可重复使用性分析 |
| 2.3.4 多孔K/SiO_2催化酯交换反应的动力学与热力学参数分析 |
| 2.3.5 催化剂的比较分析 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 纳米K/ZnO碱催化剂的制备及其催化酯交换反应合成生物柴油的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验原料 |
| 3.2.2 实验试剂 |
| 3.2.3 实验仪器与设备 |
| 3.2.4 纳米K/ZnO催化剂的制备方法 |
| 3.2.5 催化剂的表征 |
| 3.2.6 催化性能评价及分析方法 |
| 3.2.7 生物柴油的性能指标测试 |
| 3.2.8 纳米K/ZnO催化酯交换反应的动力学参数测定 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂的结构表征分析 |
| 3.3.2 催化性能评价 |
| 3.3.3 催化剂的可重复使用性分析 |
| 3.3.4 K/ZnO催化酯交换反应条件的优化 |
| 3.3.5 生物柴油的燃料性能评价 |
| 3.3.6 不同改性碱催化剂性能比较 |
| 3.3.7 纳米K/ZnO催化酯交换反应的动力学与热力学参数分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 中空笼状CaO催化剂的制备及其催化酯交换反应合成生物柴油的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验原料 |
| 4.2.2 实验试剂 |
| 4.2.3 实验仪器与设备 |
| 4.2.4 中空笼状CaO催化剂的制备方法 |
| 4.2.5 催化剂的表征 |
| 4.2.6 催化性能评价及分析方法 |
| 4.2.7 生物柴油的性能指标测试 |
| 4.2.8 中空笼状CaO催化动力学参数测定 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂的结构表征及表面性质分析 |
| 4.3.2 制备条件和反应条件对生物柴油产率的影响分析 |
| 4.3.3 催化剂的可重复使用性分析 |
| 4.3.4 反应机理研究 |
| 4.3.5 酯交换反应的规模和生物柴油的燃料性能研究 |
| 4.3.6 不同CaO碱催化剂的制备条件及其在酯交换反应中的催化活性比较 |
| 4.3.7 中空笼状CaO催化酯交换反应的动力学与热力学参数分析 |
| 4.3.8 不同固体碱催化酯交换反应的动力学和热力学参数 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 存在问题与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读博士学位期间发表的学术论文目录 |
（6）Cu-SBA-15催化剂的制备及催化去除再生水中溶解氧（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 文献综述和课题背景 |
| 1.1 选题来源及背景 |
| 1.1.1 国内外城市污水再生水回用现状 |
| 1.1.2 闲置供热管网输送城市污水再生水的可行性 |
| 1.1.3 闲置供热管网输送城市污水再生水存在的难题 |
| 1.2 除氧技术研究现状 |
| 1.2.1 物理除氧法 |
| 1.2.2 化学除氧法 |
| 1.2.3 电化学除氧法 |
| 1.2.4 催化还原除氧法 |
| 1.3 介孔材料的合成和应用 |
| 1.3.1 SBA-15用作催化剂载体的优势 |
| 1.3.2 SBA-15材料合成方法 |
| 1.3.3 SBA-15材料的改性方法 |
| 1.3.4 金属负载SBA-15催化剂的应用 |
| 1.4 本论文的选题意义 |
| 1.5 研究内容和技术路线 |
| 1.5.1 研究内容 |
| 1.5.2 技术路线 |
| 1.6 创新点 |
| 第2章 实验设计和分析方法 |
| 2.1 实验试剂和仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 介孔SBA-15分子筛材料的制备 |
| 2.2.1 纯硅介孔SBA-15分子筛材料的制备 |
| 2.2.2 金属负载介孔SBA-15分子筛材料的制备 |
| 2.2.3 成型金属负载SBA-15催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂的表征方法 |
| 2.3.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.3.2 低温氮气吸附/脱附 |
| 2.3.3 傅里叶红外光谱(FT-IR) |
| 2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪(EDS) |
| 2.4 催化除氧实验装置 |
| 2.5 催化剂活性评价方法 |
| 2.6 碳酰肼理论投加量的计算 |
| 2.7 动态实验装置 |
| 第3章 金属负载介孔SBA-15 催化剂的制备及表征 |
| 3.1 纯硅介孔SBA-15 分子筛催化活性评价 |
| 3.1.1 介孔SBA-15 分子筛对DO的去除率 |
| 3.1.2 催化剂表征结果分析 |
| 3.2 金属负载SBA-15 分子筛催化活性评价 |
| 3.2.1 催化剂活性组分的筛选 |
| 3.2.2 活性组分最佳负载量的筛选 |
| 3.2.3 催化剂超声时间的筛选 |
| 3.2.4 催化剂焙烧温度的筛选 |
| 3.2.5 催化剂焙烧时间的筛选 |
| 3.3 小结 |
| 第4章 反应条件对Cu-SBA-15催化除氧性能的影响 |
| 4.1 静态实验反应条件优化 |
| 4.1.1 反应温度的影响 |
| 4.1.2 催化剂用量的影响 |
| 4.1.3 反应初始pH的影响 |
| 4.1.4 碳酰肼用量的影响 |
| 4.2 催化剂的稳定性 |
| 4.3 催化剂表征结果对比分析 |
| 4.3.1 XRD |
| 4.3.2 FT-IR |
| 4.3.3 SEM |
| 4.3.4 EDS |
| 4.3.5 BET |
| 4.4 催化反应机理的研究 |
| 4.4.1 不同反应条件下DO去除效果比较 |
| 4.4.2 催化反应机理探讨 |
| 4.5 再生水和模拟水的除氧效果对比 |
| 4.6 动态实验 |
| 4.7 小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（7）固体催化剂的优化制备及催化餐饮废油合成生物柴油的性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 主要符号说明 |
| 1 绪论 |
| 1.1 课题研究背景 |
| 1.2 生物柴油概述 |
| 1.2.1 生物柴油定义 |
| 1.2.2 生物柴油的发展现状 |
| 1.2.3 生物柴油的制备 |
| 1.2.4 酯交换催化方式分类 |
| 1.3 餐饮废油制备生物柴油的研究现状 |
| 1.4 固体酸催化剂的研究现状 |
| 1.4.1 固体酸的分类 |
| 1.4.2 竹炭基固体酸研究进展 |
| 1.5 固体碱催化制备生物柴油研究现状 |
| 1.5.1 固体碱的分类 |
| 1.5.2 钙基固体碱催化制备生物柴油的研究现状 |
| 1.5.3 白云石制备固体碱的研究现状 |
| 1.6 主要研究内容 |
| 2 实验与方法 |
| 2.1 原料与试剂 |
| 2.1.1 实验用竹粉元素及粒径分析 |
| 2.1.2 实验用埃洛石及白云石成分分析 |
| 2.1.3 原料油成分及特性分析 |
| 2.1.4 气体及化学试剂 |
| 2.2 仪器与设备 |
| 2.3 催化剂的表征方法 |
| 2.4 酯化/酯交换反应系统 |
| 2.5 酯化/酯交换反应效率的测定 |
| 2.6 本章小结 |
| 3 竹炭基固体酸催化酯化的性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 不完全碳化-液相磺化法制备竹炭基固体酸催化酯化性能研究 |
| 3.2.1 催化剂的制备流程 |
| 3.2.2 竹炭基固体酸制备工况的优化研究 |
| 3.2.3 催化剂表征分析 |
| 3.2.4 酯化反应工况的影响机制 |
| 3.2.5 重复使用性及可再生性能研究 |
| 3.3 竹粉活性炭负载磷钨酸催化酯化性能研究 |
| 3.3.1 催化剂的制备过程 |
| 3.3.2 xPWA/BAC-y催化剂制备工况优化 |
| 3.3.3 催化剂的表征分析 |
| 3.3.4 酯化反应工况影响规律分析 |
| 3.3.5 重复使用性及可再生性能研究 |
| 3.3.6 酯化产物分析及理化指标测定 |
| 3.4 外场辅助对酯化反应的促进机制分析 |
| 3.5 固体酸催化高酸值餐饮废油性能研究 |
| 3.6 本章小结 |
| 4 NaAlO_2调控制备固体碱催化酯交换的性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 NaAlO_2负载埃洛石的调控制备及催化酯交换性能分析 |
| 4.2.1 催化剂的制备过程 |
| 4.2.2 超声辅助NaAlO_2/HNTs的优化制备 |
| 4.2.3 表征分析 |
| 4.2.4 基于响应曲面法的NaAlO_2/HNTs催化酯交换性能研究 |
| 4.2.5 可重复使用性分析 |
| 4.3 NaAlO_2改性白云石催化酯交换性能研究 |
| 4.3.1 催化剂的制备过程 |
| 4.3.2 制备过程优化 |
| 4.3.3 10%SA/CD催化剂表征分析 |
| 4.3.4 10%SA/CD催化酯交换性能的RSM研究 |
| 4.3.5 10%SA/CD的可重复使用性分析 |
| 4.3.6 10%SA/CD催化餐饮废油制备生物柴油可行性分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 Sr改性白云石催化酯交换的性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 煅烧过程研究 |
| 5.3 再水合过程研究 |
| 5.3.1 水合制备过程 |
| 5.3.2 再水合过程影响催化剂性能的表征分析 |
| 5.3.3 催化剂活性及稳定性评价 |
| 5.4 SrO/CD催化酯交换性能研究 |
| 5.4.1 不同制备方式影响SrO/CD活性的对比分析 |
| 5.4.2 Sr添加量影响SrO/CD活性的对比分析 |
| 5.4.3 0.4SrO/CD-IWI的表征分析 |
| 5.4.4 基于人工神经网络的0.4SrO/CD-IWI催化酯交换性能研究 |
| 5.4.5 0.4SrO/CD-IWI的重复使用性能分析 |
| 5.5 本章小结 |
| 6 Zn改性白云石催化餐饮废油同步酯化-酯交换性能及机理研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 ZnO/CD催化剂的优化制备过程 |
| 6.3 ZnO/CD催化剂的理化特性分析 |
| 6.4 基于GA_BP的ZnO/CD催化WCOs同步酯化-酯交换性能研究 |
| 6.5 ZnO/CD稳定性评价 |
| 6.6 ZnO-CaO催化同步酯化-酯交换的机理研究 |
| 6.6.1 模型及计算方法 |
| 6.6.2 Zn掺杂前后CaO(001)表面性质分析 |
| 6.6.3 Zn掺杂前后CaO(001)表面吸附甲醇性能分析 |
| 6.6.4 Zn掺杂前后CaO(001)表面吸附乙酸性能分析 |
| 6.7 本章小结 |
| 7 全文总结及建议 |
| 7.1 全文总结 |
| 7.2 主要创新点 |
| 7.3 进一步研究建议 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读博士学位期间主要成果 |
| ENGLISH DISSERTATION |
| 学位论文评阅及答辩情况表 |
（8）生物油一步加氢制备航空煤油催化剂的构建（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 油脂与燃油概述 |
| 1.2.1 油脂与生物质能源简述 |
| 1.2.2 航空煤油简述 |
| 1.3 我国生物燃油的研究现状 |
| 1.3.1 生物质燃料生产及其应用 |
| 1.3.2 生物燃油制备技术 |
| 1.4 加氢催化剂概述 |
| 1.5 脂肪酸甘油三脂加氢催化机理 |
| 1.5.1 加氢脱氧 |
| 1.5.2 裂化与临氢异构 |
| 1.6 研究目的与意义 |
| 1.7 研究内容 |
| 1.8 创新点与特色 |
| 第2章 实验材料与方法 |
| 2.1 实验原料 |
| 2.2 实验试剂与实验仪器 |
| 2.2.1 实验试剂 |
| 2.2.2 实验仪器设备 |
| 2.3 主要技术路线 |
| 2.4 实验方法 |
| 2.4.1 酸改性催化剂的制备 |
| 2.4.2 分析检测与表征方法 |
| 2.4.3 酸改性催化剂一步加氢制备航空煤油评价 |
| 2.5 计算方法 |
| 第3章 酸改性对Pt/Al-MCM-22与Pt/Al-MCM-41 催化剂反应产物的影响 |
| 3.1 不同酸对Pt/Al-MCM-22与Pt/Al-MCM-41 改性的影响 |
| 3.2 酸改性对C_8-C_(16)烷烃选择性的影响 |
| 3.3 酸改性对C_(17)-C_(18)烷烃选择性的影响 |
| 3.4 酸改性对异构烷烃、芳烃烷烃选择性的影响 |
| 3.5 改性Al-MCM-41 催化剂的最适温度探究 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 催化剂表征与评价 |
| 4.1 X射线衍射表征与评价 |
| 4.2 透射电镜表征与评价 |
| 4.3 N_2脱附-吸附实验表征与评价 |
| 4.4 X射线荧光光谱表征与评价 |
| 4.5 CO化学吸附实验表征与评价 |
| 4.6 吡啶红外吸附与NH_3-TPD表征与评价 |
| 4.7 ~(29)Si核磁共振 |
| 4.8 本章小结 |
| 第5章 催化剂性能评价与反应机理研究 |
| 5.1 催化剂性能评价 |
| 5.2 改性分子筛基于小桐子油一步加氢机理探究 |
| 5.3 本章小结 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士期间发表学术论文以及课题研究情况 |
| 致谢 |
（9）V2O5/MCM-41催化剂制备与改性及催化甲醇定向转化为DMM反应性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 DMM的制备方法 |
| 1.2.1 甲醇和甲醛缩合制备DMM |
| 1.2.2 甲醇和多聚甲醛制备DMM |
| 1.2.3 二甲醚氧化制备DMM |
| 1.2.4 甲醇直接氧化制备DMM |
| 1.3 甲醇定向转化为DMM反应催化剂的研究进展 |
| 1.3.1 钌、铼贵金属催化剂 |
| 1.3.2 杂多酸催化剂 |
| 1.3.3 钒基催化剂 |
| 1.4 MCM-41 分子筛简介 |
| 1.4.1 MCM-41 分子筛概述 |
| 1.4.2 MCM-41 分子筛缺陷 |
| 1.5 MCM-41 分子筛催化活性改性 |
| 1.5.1 负载活性组分进行改性 |
| 1.5.2 金属杂原子引入骨架进行改性 |
| 1.6 本文研究内容的提出 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验所用材料及仪器 |
| 2.1.1 实验所用材料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 载体及催化剂的制备 |
| 2.2.1 载体的制备 |
| 2.2.2 V_2O_5/MCM-41 催化剂的制备 |
| 2.2.3 SO_4~(2-)改性V_2O_5/MCM-41 催化剂的制备 |
| 2.2.4 Al掺杂改性V_2O_5/MCM-41 催化剂的制备 |
| 2.2.5 镧系金属Ln(Ce、La)掺杂改性V_2O_5/MCM-41 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.3.1 XRD表征 |
| 2.3.2 XPS表征 |
| 2.3.3 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)表征 |
| 2.3.4 H_2程序升温还原(H_2-TPR)表征 |
| 2.3.5 UV-Vi S表征 |
| 2.3.6 傅里叶红外光谱(FT-IR)表征 |
| 2.3.7 N_2吸附-脱附(BET)表征 |
| 2.4 催化剂的反应性能评价 |
| 3 V_2O_5/MCM-41 催化剂制备与SO_4~(2-)改性及其催化甲醇定向转化为DMM反应性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 MCM-41 负载不同含量V_2O_5催化剂反应性能研究 |
| 3.2.1 载体及催化剂的物理性质 |
| 3.2.2 催化剂的氧化还原性和酸性 |
| 3.2.3 催化剂的反应性能 |
| 3.3 不同SO_4~(2-)源改性对V_2O_5/MCM-41 催化剂反应性能影响 |
| 3.3.1 催化剂的物理性质 |
| 3.3.2 催化剂的氧化还原性和酸性 |
| 3.3.3 催化剂的反应性能 |
| 3.4 不同SO_4~(2-)负载量改性对V_2O_5/MCM-41 催化剂反应性能影响 |
| 3.4.1 催化剂的氧化还原性和酸性 |
| 3.4.2 催化剂的反应性能 |
| 3.5 反应条件甲醇和氧气进料比对改性催化剂反应性能影响 |
| 3.5.1 反应温度对催化反应性能影响 |
| 3.5.2 甲醇和氧气进料比对催化剂反应性能影响 |
| 3.6 本章小结 |
| 4 MCM-41 掺杂金属改性负载V_2O_5催化剂制备及其催化甲醇定向转化为DMM反应性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 金属Al掺杂改性MCM-41 负载V_2O_5催化剂反应性能研究 |
| 4.2.1 不同Al掺杂量改性MCM-41 负载V_2O_5催化剂反应性能研究 |
| 4.2.2 不同钒负载量对Al掺杂改性催化剂反应性能影响 |
| 4.2.3 反应温度对Al掺杂改性催化剂反应性能影响 |
| 4.3 镧系金属 Ln(Ce、La)掺杂改性 MCM-41负载V_2O_5催化剂反应性能研究 |
| 4.3.1 不同镧系金属 Ln(Ce、La)掺杂改性 MCM-41 负载 V_2O_5 催化剂反应性能研究 |
| 4.3.2 不同钒负载量对Ce改性催化剂反应性能影响 |
| 4.3.3 反应温度对Ce改性催化剂反应性能影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 总结与展望 |
| 5.1 总结 |
| 5.2 创新点 |
| 5.3 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士期间的成果情况 |
（10）改性分子筛对二氯甲烷废气吸附性能研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景和意义 |
| 1.2 二氯甲烷简介 |
| 1.2.1 二氯甲烷理化性质 |
| 1.2.2 二氯甲烷的用途及排放情况 |
| 1.2.3 二氯甲烷的环境和健康危害 |
| 1.3 二氯甲烷废气的治理技术 |
| 1.3.1 富集回收法 |
| 1.3.2 销毁降解法 |
| 1.3.3 各种处理技术的综合评估 |
| 1.4 吸附技术处理有机废气的研究现状 |
| 1.4.1 吸附材料 |
| 1.4.2 吸附过程的影响因素 |
| 1.5 分子筛疏水改性方法 |
| 1.5.1 脱铝改性 |
| 1.5.2 覆硅法 |
| 1.5.3 表面硅烷化法 |
| 1.6 研究内容、研究创新点及技术路线 |
| 1.6.1 研究内容 |
| 1.6.2 研究创新点 |
| 1.6.3 研究技术路线 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂与仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 材料的制备 |
| 2.2.1 液相硅烷化法改性分子筛的制备 |
| 2.2.2 液相脱铝硅烷化法改性分子筛的制备 |
| 2.3 实验方法与内容 |
| 2.3.1 实验装置 |
| 2.3.2 13X分子筛动态吸附二氯甲烷影响因素实验 |
| 2.3.3 液相硅烷化法改性13X分子筛吸附实验 |
| 2.3.4 液相脱铝硅烷化法改性13X分子筛吸附实验 |
| 2.3.5 分子筛静态水吸附量实验 |
| 2.3.6 分子筛再生实验 |
| 2.4 材料的表征分析方法 |
| 2.4.1 扫描电子显微镜分析 |
| 2.4.2 扫描电子显微镜能谱分析 |
| 2.4.3 X射线衍射分析 |
| 2.4.4 傅立叶变换红外光谱分析 |
| 2.4.5 比表面积测定分析 |
| 2.5 吸附性能评价及计算公式 |
| 2.5.1 二氯甲烷气相色谱分析方法 |
| 2.5.2 分子筛对二氯甲烷饱和吸附量计算 |
| 2.5.3 分子筛静态水吸附量的计算 |
| 第三章 13X分子筛对二氯甲烷废气的动态吸附实验 |
| 3.1 动态吸附实验结果与讨论 |
| 3.1.1 填料高度对吸附效果和吸附量的影响 |
| 3.1.2 气体流速对吸附效果和吸附量的影响 |
| 3.1.3 气体温度对吸附效果和吸附量的影响 |
| 3.1.4 填料空隙率对吸附效果和吸附量的影响 |
| 3.1.5 相对湿度对吸附效果和吸附量的影响 |
| 3.2 分子筛固定床的动态吸附模型研究 |
| 3.2.1 Thomas模型 |
| 3.2.2 Yoon-Nelson模型 |
| 3.2.3 BDST模型 |
| 3.3 分子筛吸附再生性能研究 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 液相硅烷化法改性分子筛吸附性能研究 |
| 4.1 改性条件对改性分子筛吸附性能影响 |
| 4.1.1 沉积溶剂种类对改性分子筛吸附性能的影响 |
| 4.1.2 不同沉积量对改性分子筛吸附性能的影响 |
| 4.2 改性前后分子筛结构表征结果 |
| 4.2.1 比表面积及孔径分布分析 |
| 4.2.2 扫描电镜分析 |
| 4.2.3 扫描电镜能谱仪分析 |
| 4.2.4 X射线衍射分析 |
| 4.2.5 傅立叶变换红外光谱分析 |
| 4.3 改性后分子筛的吸附性能研究 |
| 4.3.1 静态水吸附量 |
| 4.3.2 不同湿度下改性后分子筛对二氯甲烷的吸附性能 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 液相脱铝硅烷化法改性分子筛吸附性能研究 |
| 5.1 不同改性条件下改性分子筛吸附性能影响 |
| 5.1.1 酸的类型对改性分子筛吸附性能的影响 |
| 5.1.2 酸的浓度对改性分子筛吸附性能的影响 |
| 5.2 改性前后分子筛结构表征结果 |
| 5.2.1 比表面积及孔径分布分析 |
| 5.2.2 扫描电镜分析 |
| 5.2.3 扫描电镜能谱仪分析 |
| 5.2.4 X射线衍射分析 |
| 5.2.5 傅立叶变换红外光谱分析 |
| 5.3 改性后分子筛的吸附性能研究 |
| 5.3.1 静态水吸附量 |
| 5.3.2 不同湿度下改性后分子筛对二氯甲烷的吸附性能研究 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望与不足 |
| 参考文献 |
| 在学期间的研究成果 |
| 致谢 |
四、制备条件对改性MCM-41催化性能的影响（论文参考文献）
- [1]锑基或钛基光催化剂制备及其对水环境中抗生素的降解研究[D]. 韩秀萍. 西安理工大学, 2021
- [2]负载型镍基催化剂的制备及加氢性能研究[D]. 黄国强. 西安石油大学, 2021(09)
- [3]HPA加氢催化剂的制备及其催化性能研究[D]. 肖克. 青岛科技大学, 2021(01)
- [4]改性MCM-41分子筛催化合成聚甲氧基二甲醚的实验与理论计算研究[D]. 李国斌. 西北大学, 2021(12)
- [5]多孔固体碱催化剂的制备及其催化酯交换反应合成生物柴油研究[D]. 黄静. 广西大学, 2021(01)
- [6]Cu-SBA-15催化剂的制备及催化去除再生水中溶解氧[D]. 袁杰. 太原理工大学, 2021(01)
- [7]固体催化剂的优化制备及催化餐饮废油合成生物柴油的性能研究[D]. 宁一麟. 山东大学, 2021
- [8]生物油一步加氢制备航空煤油催化剂的构建[D]. 张文杰. 云南师范大学, 2021(08)
- [9]V2O5/MCM-41催化剂制备与改性及催化甲醇定向转化为DMM反应性能研究[D]. 田甜. 渤海大学, 2021(09)
- [10]改性分子筛对二氯甲烷废气吸附性能研究[D]. 刘媛. 兰州大学, 2021(09)