一、光发射电子显微镜研究CO和O_2在Ag/Pt(110)表面的吸附和反应(论文文献综述)
白杨[1](2021)在《动态压电电场增强纳米ZnO光催化性能研究》文中进行了进一步梳理ZnO具有制备简单、成本低、无毒、氧化还原能力强等优点,在光催化降解有机污染物领域有着巨大的应用潜力。但是,由于ZnO光生载流子分离效率低导致其光催化活性不高,严重阻碍了其工业化应用。基于ZnO兼具的压电和光催化特性,本文提出利用应用环境中的机械能激发ZnO产生动态压电电场,提高光生载流子的分离效率。一方面,分别采取高能量密度的超声波和低能量密度的水流激发不同形貌结构的ZnO产生动态压电电场,研究动态压电电场的产生过程及其对ZnO光催化活性的增强作用;另一方面,为了提高ZnO的压电光催化活性,对ZnO进行改性,研究气氛处理、V掺杂和Ag负载对ZnO压电光催化活性的增强作用。最后,通过评价样品压电光催化活性、光电化学性能和光吸收特性,结合第一性原理和有限元计算方法,探讨影响ZnO压电光催化活性的因素。本文主要工作如下:首先,利用高能量密度的超声波激发ZnO纳米颗粒产生动态压电电场。采用水热法制备了由纳米片组成的ZnO分级多孔微球,并在真空下热处理获得了具有高氧空位浓度的ZnO微球(V-ZnO)。通过超声波辅助光催化性能测试发现,ZnO微球中的动态压电电场不断驱动ZnO中的多数载流子(电子)向其表面迁移,使V-ZnO具备了压电催化活性。通过对比不同气氛处理下ZnO微球的光催化、压电光催化和压电催化活性发现,随着氧空位浓度提高,在动态压电电场的作用下有更多的多数载流子(电子)迁移至ZnO多孔微球表面参与催化反应,从而使其压电催化活性不断增强。其次,利用光催化服役环境中的低频、低能量密度的水流动能激发ZnO纳米棒阵列(ZnO NRA)产生动态压电电场。采用水热法在二维掺F的SnO2平板(FTO)和三维ZrO2多孔泡沫陶瓷上生长了 ZnO NRA,研究了水流运动方式和基底结构对ZnO NRA压电电场及压电光催化活性的影响。研究发现,在水流往复流经二维基底或单向水流流经三维基底的过程中,水流对ZnO纳米棒冲击力的方向和大小不断改变,在ZnO纳米棒中产生了动态压电电场。由于动态压电电场对光生载流子的分离-束缚-释放作用,提高了 ZnO NRA的光催化活性,并且随着动态压电电场的强度和变化频率的提升,ZnO NRA的压电光催化活性不断增强。再次,为了提高ZnO NRA的压电光催化活性,采用一步水热法合成了 V掺杂的ZnO纳米棒阵列(ZnO:V NRA)。研究发现,随V掺杂浓度的提高,ZnO纳米棒的尺寸先增后减,长径比保持不变。V掺杂不仅在ZnO中形成掺杂能级,而且提高了 ZnO纳米棒的动态压电电场强度,减小了光生载流子的复合,加速了光生载流子迁移。当V掺杂量为1 mol%时,ZnO:VNRA表现出最高的压电光催化活性,其在2h内对甲基橙的压电光催化效率达61.6%,降解速率常数k为0.0076 min-1。最后,为了进一步提高ZnO NRA的压电光催化活性,采用压电还原法制备了 Ag负载的ZnO NRA(Ag/ZnO NRA)。利用动态压电电场将ZnO中多数载流子(电子)富集于纳米棒表面参与还原Ag+,黑暗条件下在ZnO纳米棒表面生长了直径约为30 nm的Ag颗粒。在动态压电电场和肖特基势垒的协同作用下,Ag/ZnO NRA在2 h里对甲基橙的压电光催化效率达到94.3%,降解速率常数k为0.0227 min-1。由于Ag与ZnO形成肖特基势垒时,Ag纳米颗粒中的电子向ZnO纳米棒迁移,提高了 ZnO纳米棒中自由电子浓度,使Ag/ZnO NRA对罗丹明B的压电催化效率达到了 58.8%,降解速率常数k为0.0073 min-1,并且经过10次循环后催化活性的保持率为85.8%。
徐彦乔[2](2021)在《离子液体辅助制备Cu-In-Zn-S和CsPbX3纳米晶及其荧光性能研究》文中提出半导体纳米晶由于具有独特的光电性质,在发光二极管、太阳能电池、光电探测、生物成像等领域引起了广泛的关注。目前,镉基纳米晶已率先实现了商业应用,但是仍存在制备工艺复杂、制备成本较高等问题,成为了该类材料大规模应用道路上的绊脚石。因此,发展新型高效、低成本的半导体纳米晶及其制备技术具有重要意义。本文利用离子液体特殊的物理化学性质,以不同类型的离子液体为出发点,探索了其在多元和钙钛矿纳米晶合成过程中的作用机理,借助离子液体与配体的协同作用实现对纳米晶生长动力学和发光动力学的有效调控。主要开展了以下四方面的工作:(1)针对水相合成Cu-In-Zn-S(CIZS)多元纳米晶存在反应时间较长、量子产率偏低的突出问题,发展了一种离子液体辅助水热法快速制备CIZS纳米晶的新途径。利用含氟离子液体1-甲基咪唑四氟硼酸盐([Mim]BF4)在反应过程中形成的F-对纳米晶的表面悬键进行刻蚀,同时结合宽带隙半导体材料ZnS的表面包覆,充分钝化纳米晶的表面缺陷,将其荧光量子产率由6.2%提高至31.2%。此外,离子液体较低的表面张力有效地提高了纳米晶的瞬间成核率,反应时间由5 h缩短至1 h。随后,将CIZS/ZnS纳米晶与聚乙烯吡咯烷酮(PVP)基质复合,制备了CIZS/ZnS/PVP复合荧光粉,并结合Lu3Al5O12:Ce3+荧光粉与蓝光芯片组装成白光LED,器件的发光效率(LE)高达90.11 lm/W,显色指数(CRI)和色温(CCT)分别为87.2和4977 K,说明CIZS/ZnS/PVP复合荧光粉在固态照明领域极具应用潜力。(2)为了获得兼具制备成本低廉及荧光性能优异的纳米晶材料,采用离子液体辅助过饱和重结晶法制备了CsPbBr3纳米晶。通过引入含溴离子液体1-丁基-3-甲基咪唑溴盐([Bmim]Br)改善纳米晶的表面性质,提高了纳米晶表面Br元素的含量,纳米晶的表面由缺Br态向富Br态转变,量子产率由78.73%增加至91.04%。此外,[Bmim]Br有助于调控CsPbBr3纳米晶的形貌及晶粒尺寸,提高了纳米晶的粒径均匀性。更为重要的是,纳米晶的光、储存稳定性也得到了显着的提高,在室温下存储91天或在紫外灯下连续照射24 h后均能保持80%以上的初始荧光强度。最后,通过阴离子交换反应获得了一系列不同组分的CsPbX3纳米晶,其发射峰在462~665 nm范围内连续可调,色域可达北美国家电视标准委员会(NTSC)标准的129.65%,为高质量钙钛矿纳米晶的制备及其光电应用提供了参考。(3)针对钙钛矿纳米晶因存在表面Pb缺陷而导致荧光性能及稳定性降低的问题,提出了一种简单高效的含氟酸根离子液体原位钝化表面缺陷的策略。通过在纳米晶的合成过程中引入含氟酸根离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([Bmim]BF4),分别利用离子液体的阴、阳离子的协同作用原位消除纳米晶表面富余的Pb0和表面悬键,充分钝化纳米晶的表面缺陷,其荧光量子产率可由63.82%提升至94.63%。此外,研究结果进一步证实了其它类型的含氟酸根离子液体均可有效提升纳米晶的荧光性能,表明该原位钝化策略具有普适性。吸附在纳米晶表面的[Bmim]+为纳米晶提供了疏水性的保护壳层,因此纳米晶的储存、光、水、热稳定性均得到了显着的提升。将制得的纳米晶应用于白光LED中,器件的LE高达100.07lm/W,色域覆盖范围可达NTSC标准的140.64%,说明CsPbBr3纳米晶在背光显示领域极具应用潜力。(4)为进一步提升CsPbBr3纳米晶的稳定性,发展了一种简单快速制备CsPbBr3@SiO2纳米晶的新途径。利用离子液体[Bmim]BF4具有较大的极性和一定的吸湿性捕捉空气中的水分,促进APTES快速水解形成SiO2层包覆于CsPbBr3纳米晶的表面,SiO2的最佳包覆时间由10 min显着缩短至20 s。此外,离子液体疏水性的有机阳离子吸附在纳米晶表面,有效避免了纳米晶在包覆过程中因被水或醇侵蚀而造成荧光性能的衰减。因此,CsPbBr3@SiO2纳米晶的稳定性得到了显着的提高,保存120天后,仍可维持96.12%的初始荧光强度。随后,制备了一系列不同组分的CsPbX3@SiO2纳米晶,其发光峰的中心位置可在421.2~651.6 nm范围内调谐,色域可达NTSC标准的143.57%。由于SiO2比CsPbX3纳米晶具有更高的导带底和更低的价带顶,因此可将电子与空穴限制在CsPbX3内,钝化了纳米晶的表面态,从而提升了CsPbX3纳米晶的荧光性能。最后,将CsPbBr3@SiO2纳米晶与CIZS/ZnS/PVP复合荧光粉结合组装成白光LED,器件的CRI高达90.5,CCT为4715 K,LE为41.57 lm/W。本工作为快速可控制备CsPbX3@SiO2纳米晶及其光电应用奠定基础。
李爱红[3](2021)在《苯基膦酸类金属配合物及复合材料的合成与催化性能研究》文中研究指明苯基膦酸类金属配合物由有机配体和中心离子通过配位键组成,具有新颖的拓扑结构并表现出独特的物理化学性质,因其含有强的配位键,而表现出较好的化学稳定性和热稳定性,故在多相吸附、分离、燃料电池、传感器及催化等领域有着十分广泛的应用。其中在光催化方面,苯基膦酸类配体除具有良好的化学及热稳定性外,还可作为光敏剂,在入射光的作用下产生光生电子-空穴,而相应的配合物金属离子可被光生电子还原,该结构特点使苯基膦酸类金属配合物有望成为一种极具潜力的光催化材料。本文首先设计并合成了新型苯基膦酸金属配合物(MPPA),其中M为La、Ce、Nd;以及二苯基膦酸金属配合物(MDPPA),其中M为Co、Ni、Cu、Zn、La、Ce、Nd,利用XRD、XPS、EA、ICP-MS、IR、UV-Vis DRS、SEM、TG等测试手段确定了配合物的组成及结构并测试了其物理化学性质,然后较系统的评价了苯基膦酸类金属配合物的光催化性能。在此基础上,进一步设计合成了以上系列中二苯基膦酸金属配合物/TiO2的复合材料(MDPPA/TiO2),并对其进行了系统的表征和光催化性能研究。复合物中金属配合物的存在,有效提升了其催化活性,也扩展了金属配合物的应用范围。本文为苯基膦酸类金属配合物及其复合材料的应用提供了基本的实验参数和理论依据,主要研究结果如下:(1)苯基膦酸金属配合物的合成、表征与光催化性质研究以苯基膦酸为配体分别与稀土金属元素(La、Ce、Nd)进行溶剂热反应制备了三个新型苯基膦酸金属配合物。在详细表征的基础上,确定了配合物的组成及结构并测试了其理化性质。SEM分析结果显示,苯基膦酸金属配合物的形貌为片层状。红外吸收光谱表明,配合物在1123~1154 cm-1处存在M-O-P(M=Metal)的特征吸收峰。以苯基膦酸金属配合物为光催化剂,通过光催化裂解水制备氢气,对其光催化性能进行了评价。结果表明,在紫外可见光照射3 h,MPPA(M=La、Ce、Nd)的产氢量分别为168.6μmol/g、159.2μmol/g和179.5μmol/g,其中苯基膦酸钕配合物在光催化裂解水制氢中具有最佳的光催化产氢活性。通过分析配合物的结构与光催化性能的关系,提出了苯基膦酸金属配合物的光催化机理。(2)二苯基膦酸金属配合物的合成、表征与光催化性质研究以二苯基膦酸为配体分别与第四周期后过渡金属(Co、Ni、Cu、Zn)及稀土金属元素(La、Ce、Nd)进行溶剂热反应制备了七个新型二苯基膦酸金属配合物。在对其进行详细表征的基础上,确定了配合物的组成、结构及其理化性质。与苯基膦酸金属配合物不同,二苯基膦酸金属配合物形貌为纤维状或棒状。不同形貌配合物的形成遵循反应诱导降解-原位组装机理。红外吸收光谱表明,配合物在1048~1062 cm-1处存在M-O-P的特征吸收峰。以二苯基膦酸金属配合物为光催化剂,通过催化裂解水或氧化乙醇制备氢气对七个新型二苯基膦酸金属配合物进行了光催化性能评价。结果表明,在光催化裂解水制备氢气中,在紫外可见光照射3 h,MDPPA(M=La、Ce、Nd)的产氢量分别为130.1μmol/g、105.2μmol/g和117.4μmol/g,其中二苯基膦酸镧配合物在光催化裂解水制氢中具有最佳的光催化产氢活性。因配合物MDPPA(M=Co、Ni、Cu、Zn)在水中的溶解度较大,不适合通过裂解水制氢评价其光催化性能,因此利用光催化氧化乙醇制氢对配合物的催化性能进行了评价,在紫外可见光照射3 h,MDPPA(M=Co、Ni、Cu、Zn)的产氢量分别为165.3μmol/g、24.8μmol/g、45.9μmol/g和0μmol/g,其中二苯基膦酸钴配合物在光催化氧化乙醇制备氢气中具有最佳的光催化产氢活性。在分析二苯基膦酸金属配合物的光催化构效关系的基础上,探讨了配合物的光催化机理。(3)二苯基膦酸金属配合物/TiO2复合材料的合成、表征与光催化性质研究以二苯基膦酸为配体分别与第四周期后过渡金属(Co、Ni、Cu)及稀土金属元素(La、Ce、Nd)与TiO2进行溶剂热反应制备了六个新型二苯基膦酸金属配合物/TiO2复合材料。利用多种测试手段对复合物进行了表征与分析,XRD和SEM分析结果表明,在复合材料的形成过程中,MDPPA本身的晶体结构和形貌都没有发生变化;以复合材料为光催化剂,通过催化裂解水或氧化乙醇制备氢气对其进行了催化性能评价,光催化性能研究表明复合材料的催化活性优于相应的配合物或TiO2。以复合材料MTi10为代表,在光催化裂解水制氢中,在紫外可见光照射3 h,MTi10(M=La、Ce、Nd)的产氢量分别为137.9μmol/g、162.1μmol/g和138.2μmol/g,其中二苯基膦酸铈配合物/TiO2复合材料具有最佳的光催化产氢活性。在光催化氧化乙醇制氢中,在紫外可见光照射3 h,MTi10(M=Co、Ni、Cu)的产氢量分别为1155.9μmol/g、8256.2μmol/g和6485.6μmol/g,其中二苯基膦酸镍配合物/TiO2复合材料具有最佳的光催化产氢活性。根据复合物的结构特点以及光催化性能评价结果,提出了复合物的光催化机理。综上所述,设计和合成的十六个苯基膦酸类金属配合物及二苯基膦酸金属配合物/TiO2复合材料,除中心离子3d轨道为满壳层的二苯基膦酸锌外,都表现出较好的光催化活性,其中复合物的光催化性能明显优于其对应的配合物。因此,苯基膦酸类金属配合物不仅本身具有光催化活性,而且在复合物中也能起到改善复合材料光催化性能的作用。
肖如意[4](2021)在《普鲁士蓝-氧化铈非均相Fenton-like体系降解诺氟沙星的研究》文中研究说明近年来,抗生素的过度使用对人类生命健康和生态系统平衡构成潜在威胁,如何高效处理这类难降解有机物已经成为环境领域研究热点之一。作为一种典型的氟喹诺酮类抗生素,诺氟沙星(Norfloxacin,NOR)是应用较为广泛的抗菌药物,在环境水体中被频繁检出。由于NOR具有持久的生物毒性和难以氧化的特点,传统的城市污水处理厂很难对它进行生化降解处理。芬顿(Fenton)和类芬顿(Fenton-like)技术作为高级氧化工艺中发展较快的新兴处理技术,可以产生高活性自由基来提高难降解有机污染物的降解效率。本文基于普鲁士蓝/氧化铈(PB/CeO2)非均相类芬顿催化体系的构建,研究它对NOR的降解影响因素和催化机理。因此,本文主要探索了PB/CeO2的制备方法,研究不同负载方法合成的催化剂的形貌和结构特征;研究分析了PB/CeO2对NOR的降解效果和反应机理;探索了PB/CeO2的类芬顿光催化表现、结构和反应机理;运用Guassian09软件对NOR的反应活性位点进行理论计算分析,并结合LC-MS/MS对降解中间产物进行检测以分析反应降解途径。研究结果表明:(1)CeO2晶体结构受到PB掺杂方式的影响。其中,物理掺杂对CeO2的形貌和结构改变不明显,而化学掺杂过程中CeO2的晶格发生局部畸变,明显增大晶格间距和比表面积。XPS分析结果表明在掺杂过程中Fe会取代Ce,促进了氧空位的形成。并且,化学负载型催化剂的Ce3+含量高于物理负载型催化剂。(2)PB/CeO2对淡水中的NOR有良好的降解效果。考察多种因素对NOR的降解影响,结果表明催化剂浓度、PB的掺杂量、H2O2浓度和反应温度对NOR的降解具有促进作用。在底物初始p H=2~9的范围内,催化剂展示出良好的催化适应性和稳定性,反应后Fe的溶出较低。傅立叶红外光谱表明反应前后催化剂的官能团结构保持稳定。此外,自由基的淬灭实验和电子自旋共振波谱的表征结果表明·OH是主要的活性物种。(3)PB/CeO2的类芬顿光催化降解实验表明:PB和CeO2之间存在光催化协同作用,在UV紫外光的照射下,PB/CeO2对NOR的降解速率得到大幅提升,同时污染物的矿化程度也明显得到改善。紫外-可见漫反射光谱证明了PB/CeO2催化剂的能带处于近紫外光区域。光致发光图谱表明PB/CeO2拥有良好的电子—空穴分离效率。电子顺磁共振图谱进一步揭示氧空位改善类芬顿光催化是主要的反应机理。(4)基于密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)对NOR的前线轨道和电荷分布特征进行了理论计算,发现哌嗪基团和氟原子作为NOR的主要供电子基团,容易被亲电试剂攻击,是发生类芬顿反应的主要活性位点。推测出NOR在降解过程中的两个主要途径:哌嗪环的断裂和脱氟作用。
李敏麒[5](2021)在《金属掺杂ZnO常温脱硫和再生性能研究》文中指出煤炭在我国能源结构中占主导地位,但在利用的过程中会产生大量的污染物,其中,硫化物污染物以H2S为主,因此高效清洁的利用煤炭资源对我们来说至关重要。干法脱硫已被广泛应用于深度或精细脱除各种形态的硫化物,其中最具有代表性的是金属氧化物脱硫。ZnO是非常重要且普遍使用的一类脱硫剂,在工业应用中常作为中温净化把关脱硫剂。传统ZnO脱硫剂的常温脱硫活性非常低。有文献显示,通过金属掺杂ZnO的常温脱硫活性有一定提高,但缺乏对背后原因的剖析,对不同金属元素的效果也没有合理比较。本论文主要考察了Fe、Co、Ni、Cu的掺杂对ZnO常温脱硫及再生性能的影响。并结合DFT理论计算,探讨了金属掺杂对氧再生过程的影响。主要研究内容和结论如下:(1)使用金属掺杂的方法对ZnO脱硫剂进行改性,一方面,金属掺杂可以增大ZnO脱硫剂的比表面积和孔容,另一方面,可以提高脱硫剂表面碱性,为硫化反应提供充足的HS-或S2-。Co掺杂量为3%的ZnO脱硫剂常温脱硫的穿透硫容高达143 mg/g,是未掺杂金属的ZnO脱硫剂的2.7倍。(2)金属掺杂对再生的影响主要体现在再生温度、硫释放速率和硫酸盐的生成及分解上,Fe、Co、Ni、Cu的掺杂均可以降低再生温度,但掺杂容易促成硫酸盐生成。(3)脱硫剂的再生率与各硫酸盐的分解温度有相关性。硫酸盐分解温度高的不易再生完全,分解温度低的容易再生完全。脱硫剂再生温度选择尽量要低于硫酸盐生成的温度,掺杂金属的选择应考虑硫酸盐的分解温度。(4)对氧气氛下ZnS(110)表面和金属掺杂的ZnS(110)面对O2和O原子的吸附能进行计算。研究发现,掺杂金属可以提高ZnS(110)面对O2和O原子的吸附能力,特别是Co掺杂之后,ZnS(110)表面对O2和O原子的吸附能可达到-235.48 k J·mol-1和-586.21k J·mol-1,高于其他金属掺杂和未掺杂金属ZnS(110)面对O2和O原子的吸附能,说明Co掺杂更利于再生过程中氧在ZnO表面的吸附。(5)DFT计算表明,对于O2解离反应的过渡态能量由低到高依次是:Co、未掺杂、Ni、Cu、Fe。S-O置换反应的过渡态能量由低到高依次是:Cu、Co、Fe、未掺杂、Ni。这些说明,Co掺杂有利于氧与ZnS间的反应,这与热重实验得到的结果一致。
张晓梅[6](2021)在《稀土掺杂金属氧化物复合材料的形貌及发光性能研究》文中指出本论文制备了不同形貌的ZnO,TiO2/ZnO和ZnO/SnO2复合材料,并以其为基体进行Eu3+离子掺杂,探讨了不同反应条件对制备材料微观形貌的影响,确定了最佳合成条件和最佳掺杂比例。在MOF-5(Zn-MOF)的合成过程中掺杂Eu3+制备了MOF-5:xEu发光材料,讨论了Eu3+离子浓度对材料微观形貌和发光性能的影响。具体研究内容如下:采用模板法合成了康乃馨花状,多肉状和转经筒状ZnO材料,并以其为基体采用水热法进行Eu3+离子掺杂,以康乃馨花状和多肉状ZnO为基体制备的ZnO:xEu复合材料基本保持了基体的形貌,而以转经筒状ZnO为基体制备的ZnO:xEu复合材料,其形貌转变为由棒状颗粒堆积的水晶花状形貌。考察了ZnO:xEu复合材料的发光性能,制备材料呈现出优良的黄光发射,水晶花状ZnO:xEu复合材料表现出最好的发光性能。采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/ZnO:xEu复合发光材料,通过TiO2和ZnO两种宽禁带半导体材料的复合,使TiO2/ZnO复合材料的带隙窄化,提高对激发光能量的吸收能力,其吸收光谱与Eu3+离子自身的激发光谱重叠,可以实现有效的能量传递。制备材料呈现由小的凝胶颗粒堆积的凝胶块状结构,其晶体结构主要是基于TiO2的无定型非晶结构。当Eu3+离子掺杂比例为0.04时,制备的TiO2/ZnO:xEu复合材料表现出最强的发光特性,在396 nm光激发下,样品呈现非常强的橙光发射。采用共沉淀法在室温下制备了Eu3+掺杂的MOF-5发光材料,制备材料拥有长方体形貌。Eu3+离子不仅仅存在于MOF-5的孔道中,还有一部分Eu3+离子取代Zn2+离子处于MOF-5骨架结构中。考察了制备材料的发光特性,在288 nm光激发下,该材料表现出很强的红光发射。以CTAB为模板合成了具有松针状形貌的多孔ZnO/SnO2复合材料,并以其为基体采用水热法制备了ZnO/SnO2:xEu发光材料,考察了Eu3+离子掺杂量对制备的ZnO/SnO2:xEu复合材料形貌的影响,当Eu3+离子掺杂量为0.05时,制备材料呈现完美的松针状形貌。考察了制备材料的发光性能,在397 nm光激发下,材料表现出红光发射。
王金圆[7](2021)在《杂化半导体异质结材料的制备及其光电催化二氧化碳还原》文中研究指明二十世纪以来,化石燃料的大量使用使大气中CO2的浓度逐年上升造成全球变暖,同时也导致了巨大的能源危机。因此,将CO2转化为碳基燃料不仅可以降低大气中CO2的浓度,同时可以解决能源危机。光电催化还原CO2结合了光催化与电催化还原CO2的优势并可以模拟自然光合作用的过程,是将CO2转化为可再生碳基燃料最有前景的方法之一。在光电催化还原CO2研究领域中,开发新型高效的光电催化剂是目前的研究热点。半导体材料是最常见的光电催化剂,但是它们大多数在光电催化还原CO2中的催化效率仍然较低。解决该问题的方法一般是掺杂、修饰及结合另一种半导体制备异质结材料,进而改善材料的可见光吸收性能、调节带隙和提升材料载流子的分离效率等。本论文以半导体光电催化材料为基础,构建了碳基材料(有机导电聚合物及沸石咪唑框架)与半导体材料组成的新型杂化半导体异质结光阴极材料,详细研究了材料的光电性能及其在光电催化还原CO2中的应用,并提出了光电催化还原CO2生成碳基能源分子可能的机理。本论文的研究内容和结论包括以下三部分:1、异质结CN/Ti O2光阴极材料用于光电催化还原二氧化碳的研究构建了一系列基于聚吡咯(PPy)的CN/Ti O2半导体异质结光阴极材料(命名为PTCN-X,X代表煅烧温度)。研究结果表明,随着热解温度的升高,材料中吡啶氮活性物质的含量随之增加,且异质结发生了由p-n结到n-n结的转变。载流子分离效率的测试证明这种转变提升了材料光生电子-空穴对的分离效率,其中PTCN-400的载流子分离效率是PTCN的5.5倍。在最佳光电池PTCN-400|KHCO3|Bi VO4中,CO2还原的表观量子效率最高(0.39%),是同等条件下光阴极PTCN(0.015%)的26倍。该体系以高达71.4%的选择性生成C2+产物,并且能够在工作20 h后仍然保持较高的催化活性。13CO2同位素标记实验验证了所生成产物中的碳源为CO2,结合H218O同位素标记法提出了该体系光电催化还原CO2可能的机理。这是一种简便且低成本的制备半导体异质结光阴极材料的方法,可以解决Ti O2对可见光吸收效率低、载流子复合速率快的问题,进而提升催化剂光电催化还原CO2的能力。2、金属修饰的聚噻吩/Ti O2异质结材料用于光电催化还原二氧化碳的研究构建了一系列具有可见光响应的金属修饰的聚噻吩(PTh)/Ti O2复合异质结光阴极材料(命名为M-PTCS,M代表金属Cu、Pd或Cu Pd)。研究结果表明M-PTCS的导电性与光电流密度较PTCS均有显着的提升,该系列光阴极材料在M-PTCS|KHCO3|Bi VO4光电池中光电催化还原CO2的性能优异。由于对C2+产物较高的选择性,光阴极Cu-PTCS在-0.6 V偏压下具有最高的表观量子效率(0.19%),是同等条件下光阴极PTCS的4倍。飞秒瞬态吸收光谱测试表明光阴极Pd-PTCS具有最佳的载流子分离效率,说明金属Pd对界面处光生电子的提取速率最快。因此,双金属修饰的光阴极Cu Pd-PTCS由于活性位点的增加以及金属Cu和Pd纳米颗粒之间的协同作用,不仅降低了反应的过电位,而且在-1.0 V的偏压下生成甲酸的速率高达463μM h-1 cm-2,是光阴极Pd-PTCS的14倍(34μM h-1 cm-2)。此外,13CO2同位素标记实验证明了产物的碳源为CO2。因此,这种构筑金属修饰的杂化半导体异质结的策略使催化材料获得了性能的提升进而达到优异的光电催化还原CO2的性能。3、CN修饰的p-n异质结Co3O4/Zn O用于光电催化还原二氧化碳的研究构建了CN修饰的Co3O4/Zn O复合半导体异质结光阴极材料(CN/Co3O4/Zn O)及对比光阴极材料。研究结果表明原位引入Co3O4纳米层后,相比于单独的Zn O纳米棒,复合材料的带隙变窄、CB位置负移。因此,杂化半导体异质结CN/Co3O4/Zn O增强了对可见光的吸收,并且由于p-n异质结的构筑实现了良好的光生电子-空穴对的分离。将其应用于光电催化还原CO2的体系中,能够有效地将CO2还原为以CH3CH2OH为主的碳氢化合物。光阴极CN/Co3O4/Zn O在-0.8 V偏压下光电催化还原CO2的表观量子效率达到0.47%,是相同偏压下Zn O光阴极的近5.5倍。进一步的对比实验说明电解液的浓度会影响催化剂对不同产物的选择性,单波长下光电催化反应的测试表明体系的催化效率与材料对该波长的吸收效率有关。最佳光阴极CN/Co3O4/Zn O光电催化性能的提升可归功于p-n异质结材料的构筑提高了载流子的分离效率,Co3O4和CN的修饰提高了材料对了可见光的吸收性能,并使复合材料获得了更多的活性位点,从而整体提升了材料的光电催化还原CO2的性能。
杜禹[8](2021)在《基于2-巯基嘧啶配体-MOFs催化剂的制备及其电解水性能研究》文中研究指明当今,随着化石燃料的过度消耗和环境污染的日益加重,迫切需要开发出清洁且可再生的绿色能源作为替代。氢能作为能量密度高且无污染的可持续能源,被认为是化石燃料的理想替代品。纯氧也常作为助燃剂和供呼吸气体广泛应用于工业和医疗领域。电解水作为一种清洁高效的制氢和制氧技术,受到了人们的广泛关注。然而,电解水的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)过程需要克服较大的能量势垒,需要加入电催化剂降低势垒,提高反应效率。目前商业化电催化剂主要是Pt/C、RuO2和IrO2等贵金属基催化剂,然而因其储量少、成本高等缺点限制了其广泛应用。因此,急需开发出来源广、价格低且活性高的电催化剂替代贵金属基催化剂。金属有机框架(MOFs)作为一种有机无机杂化的多孔晶体材料,被应用于催化领域。在电催化领域中,MOFs本身固有的框架结构和活性位点,可直接作为电催化剂使用。然而,通常纯MOFs的导电性和耐强酸或强碱能力差,将其直接作为电催化剂应用受限。因此,开发和利用高效稳定的纯MOFs电催化剂具有重要研究意义。2-巯基嘧啶(Pym S)同时具备N和S两种潜在活性中心,将其作为有机配体与廉价的过渡金属合成MOFs,并进一步应用于电催化分解水是一项非常有意义的工作。本论文基于Pym S开展了以下研究工作:(1)以2-巯基嘧啶为有机配体,四水合乙酸镍为金属源,通过溶剂热法分别在碳纸(CP)和镍泡沫(NF)导电基底上原位生长2D Ni-MOF,成功制备了具有规整排列的Ni-MOF-A/CP和具有不同形貌和尺寸的Ni-MOF/NF。在1 M KOH中,均表现出优异的电催化OER活性,在电流密度为5 mA cm-2时,Ni-MOF-A/CP的过电位仅为333 m V,Tafel斜率仅为80 m V dec-1;在电流密度为10 mA cm-2时,Ni-MOF/NF的过电位仅为302 m V。此外,Ni-MOF-A/CP催化剂可以持续稳定工作6 h。(2)以2-巯基嘧啶为有机配体,六水合氯化钴为金属源,通过溶剂热法合成Pym S-Co,并对其进行金属Ni2+离子掺杂,获得Ni@Pym S-Co电催化剂。在1 M KOH中,表现出优异的OER和HER催化活性,在电流密度为10 mA cm-2时的过电位仅为350 m V(OER)和349 m V(HER),Tafel斜率仅为61 m V dec-1(OER)和52 m V dec-1(HER)。(3)以2-巯基嘧啶为有机配体,四水合氯化锰为金属源,通过溶剂热法合成Pym S-Mn,并对其进行金属Co2+离子掺杂,获得Co@Pym S-Mn电催化剂。在1M KOH中,表现出优异的OER催化活性,在电流密度为10 mA cm-2时的过电位仅为392 m V,Tafel斜率仅为53 m V dec-1。
符婉琳[9](2021)在《氧化物纳米纤维的可控制备及限域负载金属抗烧结机制研究》文中研究指明活性金属的烧结团聚极易引发催化剂不可逆的选择性和反应活性的降低,是目前催化材料研究领域的重大瓶颈和关注热点。如何通过对基本构筑单元的功能化、高性能化、以及结构、功能一体化来提升材料抗烧结性能是研究的突破点与难点。本文基于静电纺丝技术,设计并合成了系列具有特殊微纳结构的单元、双元氧化物纳米纤维,并将其作为新型载体材料,负载贵金属纳米颗粒。通过增强金属与载体间的相互作用、调衡化学势、物理限域、构建能垒等策略,对金属纳米颗粒实现空间和能量上的多重限域,获得系列兼具高稳定性和高反应活性的催化材料。同时,借助先进的高时空分辨率表征手段,系统解析了氧化物纳米纤维以及其负载的金属纳米颗粒在热应力下的结晶、相变、烧结等机制,对设计新型抗烧结催化材料具有理论和实验上的指导意义。主要研究工作如下:(1)在不使用复杂的同轴静电纺丝装置或高成本模板法的前提下,采用简单的单针头静电纺丝法,便捷合成了表面类丝瓜状的γ-Al2O3中空纳米纤维。利用前驱物Al(acac)3受热向纳米纤维表面迁移的特性,在900℃高温焙烧后,获得了结构稳定、疏松多孔、表面多褶皱的中空γ-Al2O3纳米纤维。探究了3 nm Pt纳米颗粒在异形Al2O3纳米纤维表面的抗烧结性能,并以液相催化还原反应和高温气相催化CO氧化反应为模型,评估Pt@Al2O3催化剂的催化性能。实验结果表明γ-Al2O3纳米纤维表面的褶皱形貌有效阻碍了Pt纳米颗粒在高温下以布朗运动的形式发生烧结;同时,Pt与γ-Al2O3之间的强相互作用帮助有效锚定Pt纳米颗粒;使得3 nm Pt纳米颗粒在γ-Al2O3纳米纤维表面耐受500℃以上的高温。与传统核壳结构热稳定催化剂不同,Pt@γ-Al2O3催化剂不以牺牲金属活性位点为代价,在提升材料抗烧结性能的同时,保持了材料的高催化活性。在500℃焙烧后,Pt@γ-Al2O3在催化对硝基苯酚还原反应中表现出高于游离Pt纳米颗粒4倍的催化活性。此外,出色的热稳定性使得Pt@γ-Al2O3具有与市售Pt催化剂相当甚至更高的CO催化活性(Ea=107.81±0.93 k J/mol)。(2)利用Al2O3受热向纳米纤维表面迁移的特性,在TiO2纳米纤维表面原位、可控地构筑Al2O3异质结,精准便捷地调控了Al2O3/TiO2复合纳米纤维的表面粗糙度及受粗糙度影响的表面浸润性。相邻Al2O3纳米颗粒间自然形成的凹槽产生了显着的毛细管作用,有助于水在纤维膜表面快速浸润并渗透;同时,使得纤维膜在水下时表面被水快速充分占据,极大程度上减小了纤维膜与油滴的接触面积,成为水下超疏油表面。因此,Al2O3/TiO2复合纳米纤维膜仅在重力驱动下可同时完成97.7%的水油分离效率和对水溶性染料98%的捕获效率。此外Al2O3/TiO2复合纳米纤维膜力学性能优良,是极具潜力的催化剂载体材料。(3)探究了Al2O3/TiO2双元氧化物纳米纤维在高温烧结过程中的晶粒生长和相变过程。实验结果表明热稳定性更佳的Al2O3可帮助抑制热稳定性较差的TiO2在高温焙烧过程中的快速晶粒生长和不良相变。从热力学的角度来看,Al2O3降低了TiO2晶粒的晶界能,减小了TiO2晶粒的烧结驱动力。从动力学角度来看,TiO2晶粒被Al2O3包围,晶粒间的物质扩散引发的晶粒生长被有效阻断。最终,Al2O3/TiO2混合纳米纤维在高达900℃的高温下保持约22.2 nm的小晶粒尺寸并保存高达47.1%的非热稳定态锐钛矿相。该策略可拓展至系列材料的合成中,可有效抑制晶粒生长,规避由此引发的不良物化性质。系统解析了3 nm Pt纳米颗粒在其表面的抗烧结机制。Al2O3/TiO2纳米纤维中丰富的锐钛矿TiO2赋予了Pt纳米颗粒更高的粘附能;丰富的晶界为Pt纳米颗粒提供了大量且均匀分布的锚定位点;同时,两种不同氧化物为临近Pt纳米颗粒构建了能垒。在以上多重限域作用的协同下,3 nm Pt纳米颗粒在其表面可以4.56nm的超近相邻距离耐受500℃以上的高温。以机动车尾气中常见的碳烟颗粒的氧化为探针,考察了Pt@Al2O3/TiO2的催化活性。结果表明,尽管该反应是典型的放热反应,反应中Pt纳米颗粒附近的微区温度会明显高于环境温度,Al2O3/TiO2纳米纤维仍然可帮助Pt在反应后(环境温度700℃)维持约6.32 nm的小尺寸,并显着降低碳烟催化转化温度。(4)通过在电纺TiO2纳米纤维的粗糙表面异相生长金红石纳米棒,将纳米纤维可接触表面调控为高比例金红石{111}晶面,为表面负载的Pt纳米颗粒提供更加均衡的粘附能,有效减弱了烧结的驱动力,使得面密度高达0.98 mg/m2的3 nm Pt纳米颗粒在500℃有氧氛围中仍保持超小尺寸,且在催化对硝基苯酚还原的反应中表现出比负载在未修饰的TiO2纳米纤维粗糙表面的Pt纳米颗粒高3倍的催化活性。即使是在催化炭黑氧化的气相高温氧化反应中,金红石纳米棒修饰的TiO2纳米纤维也可有效稳定Pt纳米颗粒,使其在参与了高达600℃以上的放热反应后,仍保持6.99 nm的较小尺寸,与未修饰的TiO2纳米纤维粗糙表面负载的Pt纳米颗粒(反应后平均尺寸为9.49 nm)相比具有明显优势。(5)借助热应力下降低体系表面能的驱动力,实现在氧化性气氛中对超小金属纳米颗粒的可控包埋。实验结果表明通过调节热处理时长可便捷、精准调控Pt纳米颗粒在钛酸钾包覆的晶红石表面的包封程度。当Pt纳米颗粒被部分包埋时,载体通过物理限域与强金属–载体相互作用协同抑制Pt纳米颗粒的烧结速度,使其即使是在促进烧结的湿润氧化气氛中也具有至少超过500℃的优越抗烧结性能。此外,半包埋结构还为异相催化反应提供了丰富的三相界线(固态反应物/催化剂/气态反应物),有利于促进反应物气体分子的活化,加速反应进程。原位加热TEM观察发现在700℃高温条件下,载体率先出现体积收缩和结构坍塌,导致表面负载的Pt纳米颗粒脱离载体。此后,失去载体锚定作用的Pt纳米颗粒不可避免地发生加速烧结。此现象揭示了载体材料的热稳定性对负载型催化剂体系抗烧结性能的重要影响,为催化材料烧结机制提供了重要补充。
李逸凡[10](2021)在《两维结构/金属表界面化学的原位研究》文中提出金属表面上生长的两维纳米结构可以作为表面科学研究的理想模型,在表面化学和催化基础研究等领域广受关注;当前基于该模型结构在常压或近常压反应条件下的表界面结构动态演变和微观反应机制等方面需要更深入的探索。基于此,本论文以金属表面生长的两维石墨烯(Graphene)和两维锰氧化物(MnOx)作为研究体系,结合近常压光发射电子显微镜(NAP-PEEM)、X-射线光电子能谱(XPS)、扫描隧穿显微镜(STM)等表面研究技术,研究了限域结构下的CO氧化反应振荡、氧化物/金属界面活化CO和氧化物结构中氧空位的深度分布等现象。主要取得以下研究成果:(1)参与世界上首套NAP-PEEM系统的搭建和调试,实现其与可调谐深紫外激光器相耦合,建成可调谐深紫外激光近常压PEEM系统(DUV-NAP-PEEM)。利用 NAP-PEEM 原位观测单层 Graphene/Pt(110)表面上的CO与O2插层过程,发现近常压条件下O2比CO更容易插层到Graphene/Pt(110)界面。发现CO氧化反应可以在由单层石墨烯和Pt(110)表面构筑的两维纳米空间中发生,并首次观察到了石墨烯覆盖层下的化学反应振荡现象。(2)在Au(111)表面生长不同氧化态的两维MnOx薄层结构,利用STM和XPS表征发现MnO/Au(111)和Mn3O4/Au(111)结构可以通过氧烧和真空退火相互转变。结合高压反应腔的准原位XPS研究了 MnOx/Au(111)表界面上CO活化,发现MnOx/Au(1 11)表面在473 K和mbar CO气氛可以活化解离CO产生单质碳。考察了 MnOx覆盖度对CO活化的影响,发现CO解离所产生的单质碳碳量与MnO覆盖度之间呈火山型曲线,表明MnO纳米岛边界是解离CO的活性位。利用密度泛函理论(DFT)计算阐明了 CO活化的活性位与反应机理。(3)在Au(111)表面上生长了Mn3O4薄膜,利用变角XPS、氩离子刻蚀结合XPS深度剖析两种表征方法对CO还原处理的Mn3O4薄膜中氧空位(V。)的浓度分布进行了探究。发现相比于表面位点,Vo更倾向于分布在还原态Mn3O4薄膜的次表层与体相区域。利用XPS与XRD对相同处理条件下Mn3O4粉末表面与体相的还原状态进行研究,发现CO会优先还原Mn3O4体相。DFT理论计算证明对于存在Vo的Mn3O4结构O原子填充在表层比在体相更稳定,与实验结果一致。
二、光发射电子显微镜研究CO和O_2在Ag/Pt(110)表面的吸附和反应(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、光发射电子显微镜研究CO和O_2在Ag/Pt(110)表面的吸附和反应(论文提纲范文)
(1)动态压电电场增强纳米ZnO光催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 光催化技术 |
1.2.1 光催化基本原理 |
1.2.2 光催化性能的影响因素 |
1.2.3 半导体光催化剂的形貌研究 |
1.2.4 半导体光催化剂的改性方法 |
1.3 压电光催化剂的研究现状 |
1.3.1 光电催化 |
1.3.2 动态压电电场的机理和产生方法 |
1.3.3 压电光催化 |
1.4 ZnO的研究现状 |
1.5 本论文的选题及研究思路 |
1.6 研究目的及内容 |
1.6.1 研究目的 |
1.6.2 研究内容 |
2 实验材料及方法 |
2.1 实验材料及设备 |
2.2 材料表征方法 |
2.2.1 X射线衍射(XRD) |
2.2.2 扫描电子显微镜(SEM) |
2.2.3 透射电子显微镜(TEM) |
2.2.4 X射线光电子能谱仪(XPS) |
2.2.5 光致发光谱仪(PL) |
2.2.6 电化学性能测试 |
2.2.7 紫外-可见光漫反射光谱(UV-vis DRS) |
2.2.8 压电系数测试 |
2.3 ZnO催化性能的评价 |
2.4 模拟及计算软件 |
2.4.1 Comsol Mutiphysics5.3 介绍 |
2.4.2 Materials Studio介绍 |
3 超声辅助增强ZnO纳米颗粒光催化性能研究 |
3.1 ZnO纳米颗粒的制备方法 |
3.2 ZnO纳米颗粒的表征及超声光催化性能 |
3.2.1 柠檬酸三钠对ZnO纳米颗粒形貌和结构的影响 |
3.2.2 水热时间对ZnO纳米颗粒形貌的影响 |
3.2.3 水热温度对ZnO纳米颗粒形貌的影响 |
3.2.4 ZnO微球的生长机理 |
3.2.5 ZnO形貌对动态压电电场的影响 |
3.2.6 ZnO纳米颗粒超声光催化活性的评价 |
3.3 氧空位对ZnO多孔微球结构和催化活性的影响 |
3.3.1 不同气氛处理下ZnO多孔微球的结构及形貌 |
3.3.2 不同气氛处理下ZnO多孔微球的催化性能 |
3.3.3 ZnO多孔微球的超声催化机理 |
3.4 小结 |
4 收集水流动能增强ZnO纳米棒阵列光催化性能研究 |
4.1 ZnO纳米棒阵列的制备方法 |
4.2 ZnO纳米棒阵列/FTO的表征及其压电光催化性能 |
4.2.1 ZnO纳米棒阵列/FTO的结构与形貌 |
4.2.2 ZnO纳米棒阵列/FTO中动态压电电场的产生过程 |
4.2.3 ZnO纳米棒阵列/FTO的压电光催化性能 |
4.3 ZnO纳米线/纳米棒阵列/FTO的表征及其压电光催化性能 |
4.3.1 ZnO纳米线/纳米棒阵列/FTO的形貌 |
4.3.2 ZnO纳米线/纳米棒阵列/FTO的压电光催化性能 |
4.4 ZnO纳米棒阵列/ZrO_2泡沫陶瓷的表征及其压电光催化性能 |
4.4.1 ZnO纳米棒阵列/ZrO_2泡沫陶瓷的表征 |
4.4.2 ZnO纳米棒阵列/ZrO_2泡沫陶瓷的压电光催化性能 |
4.5 小结 |
5 V掺杂增强ZnO纳米棒阵列压电光催化性能研究 |
5.1 V掺杂ZnO纳米棒阵列的制备方法 |
5.2 V掺杂ZnO的形貌及结构 |
5.3 V掺杂ZnO纳米棒阵列的电化学性能 |
5.4 V掺杂ZnO纳米棒阵列的压电光催化性能 |
5.5 V掺杂对ZnO能带结构的影响 |
5.6 V掺杂ZnO纳米棒阵列的压电光催化机理 |
5.7 小结 |
6 压电还原法制备Ag/ZnO纳米棒阵列及其压电光催化性能研究 |
6.1 Ag/ZnO纳米棒阵列的制备方法 |
6.2 Ag/ZnO纳米棒阵列的形貌与结构 |
6.3 ZnO纳米棒压电还原Ag纳米颗粒的机理 |
6.4 Ag/ZnO纳米棒阵列的压电光催化性能 |
6.5 Ag/ZnO纳米棒阵列的压电光催化机理 |
6.6 小结 |
7 结论 |
参考文献 |
攻读博士期间的研究成果 |
致谢 |
(2)离子液体辅助制备Cu-In-Zn-S和CsPbX3纳米晶及其荧光性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 半导体纳米晶的概述 |
1.1.1 半导体纳米晶的定义与基本性质 |
1.1.2 半导体纳米晶的发展历程 |
1.1.3 半导体纳米晶的分类及光学特点 |
1.2 I-III-VI族多元半导体纳米晶 |
1.2.1 I-III-VI族半导体纳米晶的基本性质 |
1.2.2 I-III-VI族纳米晶的制备 |
1.2.3 I-III-VI族纳米晶在照明显示领域的应用 |
1.3 铅卤钙钛矿纳米晶 |
1.3.1 铅卤钙钛矿矿纳米晶的性质 |
1.3.2 铅卤钙钛矿矿纳米晶的合成方法 |
1.3.3 铅卤钙钛矿矿纳米晶的稳定性改善 |
1.3.4 铅卤钙钛矿纳米晶的光电应用 |
1.4 离子液体 |
1.4.1 离子液体的概述 |
1.4.2 离子液体的特性 |
1.4.3 离子液体的应用 |
1.5 本论文的研究意义及目的 |
1.6 本论文的研究内容 |
2 实验部分 |
2.1 实验主要的化学药品及试剂 |
2.2 制备方法 |
2.2.1 离子液体辅助水热法制备Cu-In-Zn-S纳米晶 |
2.2.2 过饱和重结晶法制备CsPbBr_3钙钛矿纳米晶 |
2.2.3 CsPbX_3@SiO_2纳米晶的制备 |
2.2.4 白光LED器件的组装 |
2.3 测试与表征 |
2.3.1 X射线衍射分析 |
2.3.2 透射电子显微镜 |
2.3.3 X射线光电子能谱 |
2.3.4 傅里叶转换红外光谱仪 |
2.3.5 光致发光光谱 |
2.3.6 紫外-可见分光光度计 |
2.3.7 紫外光电子能谱 |
2.3.8 时间分辨荧光光谱 |
2.3.9 荧光量子产率 |
2.3.10 变温荧光光谱 |
2.3.11 电致发光光谱 |
3 离子液体辅助水热法制备Cu-In-Zn-S纳米晶及其荧光性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 制备过程 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 反应温度对CIZS纳米晶的影响 |
3.3.2 反应时间对CIZS纳米晶的影响 |
3.3.3 离子液体[Mim]BF_4添加量对CIZS纳米晶的影响 |
3.3.4 [Mim]BF_4与CIZS纳米晶的作用机理探究 |
3.3.5 氟源种类对CIZS纳米晶的影响 |
3.3.6 金属离子比例对CIZS纳米晶的影响 |
3.3.7 CIZS/ZnS核/壳结构纳米晶的荧光性能研究 |
3.3.8 CIZS/ZnS/PVP复合荧光粉的荧光性能研究 |
3.3.9 CIZS/ZnS/PVP复合荧光粉在白光LED中的应用研究 |
3.4 本章小结 |
4 离子液体辅助过饱和重结晶法制备CsPbBr_3纳米晶及其荧光性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 制备过程 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Pb/Cs比对CsPbBr_3纳米晶的影响 |
4.3.2 离子液体[Bmim]Br添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响 |
4.3.3 CsPbBr_3纳米晶的稳定性研究 |
4.3.4 离子液体[Bmim]Br对CsPbBr_3纳米晶的表面钝化机理研究 |
4.3.5 阳离子浓度对CsPbBr_3纳米晶的影响 |
4.3.6 配体添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响 |
4.3.7 阴离子组分对CsPbX_3纳米晶的影响 |
4.4 本章小结 |
5 含氟酸根离子液体原位钝化CsPbBr_3纳米晶表面缺陷及其机理研究 |
5.1 引言 |
5.2 制备过程 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 [Bmim]BF_4添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响 |
5.3.2 [Bmim]BF_4原位钝化CsPbBr_3纳米晶的机理研究 |
5.3.3 离子液体的阳离子链长及添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响 |
5.3.4 氟源类型对CsPbBr_3纳米晶的影响 |
5.3.5 前驱体与反溶剂体积比对CsPbBr_3纳米晶的影响 |
5.3.6 OA添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响 |
5.3.7 OAm添加量对CsPbBr_3纳米晶的影响 |
5.3.8 CsPbBr_3纳米晶的稳定性研究 |
5.3.9 CsPbBr_3纳米晶在白光LED中的应用 |
5.4 本章小结 |
6 离子液体辅助制备CsPbX_3@SiO_2纳米晶及其荧光性能研究 |
6.1 引言 |
6.2 制备过程 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 APTES添加量对CsPbBr_3@SiO_2纳米晶的影响 |
6.3.2 反应时间对CsPbBr_3@SiO_2纳米晶的影响 |
6.3.3 APTES引入方式对CsPbBr_3@SiO_2纳米晶的影响 |
6.3.4 APTES与CsPbBr_3@SiO_2纳米晶作用机理研究 |
6.3.5 离子液体对CsPbBr_3@SiO_2纳米晶的影响 |
6.3.6 CsPbBr_3@SiO_2纳米晶的稳定性研究 |
6.3.7 CsPbX_3@SiO_2纳米晶的荧光性能研究 |
6.3.8 CsPbBr_3@SiO_2纳米晶在白光LED中的应用 |
6.4 本章小结 |
7 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读博士学位期间的学术成果 |
(3)苯基膦酸类金属配合物及复合材料的合成与催化性能研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
ABSTRACT |
序言 |
1 引言 |
1.1 配位聚合物 |
1.1.1 概述 |
1.1.2 配位聚合物的应用 |
1.2 膦酸类配位聚合物 |
1.3 TiO_2及其改性材料 |
1.3.1 TiO_2光催化剂 |
1.3.2 TiO_2光催化性能提高方法 |
1.4 氢能 |
1.4.1 概述 |
1.4.2 氢能的应用 |
1.4.3 氢能的来源 |
1.4.4 氢能的制备 |
1.5 研究目的、内容和撰写思路 |
2 实验部分 |
2.1 实验药品与仪器 |
2.1.1 实验药品 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 样品制备 |
2.2.1 苯基膦酸金属配合物的制备 |
2.2.2 二苯基膦酸金属配合物的制备 |
2.2.3 二苯基膦酸金属配合物/TiO_2复合材料的制备 |
2.3 样品表征方法 |
2.3.1 样品的物相、形貌与结构分析 |
2.3.2 样品表面元素组成表征 |
2.4 样品光学性质表征 |
2.4.1 紫外-可见吸收光谱法 |
2.4.2 荧光发射光谱法 |
2.5 其他测试表征 |
2.5.1 热行为分析 |
2.5.2 红外吸收光谱分析 |
2.5.3 元素分析 |
2.6 光催化性能测试 |
2.6.1 光催化裂解水产氢 |
2.6.2 光催化氧化乙醇产氢 |
3 苯基膦酸金属配合物的表征及光催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 LaPPA的表征及光催化性能研究 |
3.2.1 结构表征与元素分析 |
3.2.2 光学性质表征 |
3.2.3 热行为分析 |
3.2.4 光催化性能研究 |
3.2.5 光催化机理分析 |
3.3 CePPA、NdPPA的表征及光催化性能研究 |
3.3.1 结构表征与元素分析 |
3.3.2 光学性质表征 |
3.3.3 热行为分析 |
3.3.4 光催化性能研究 |
3.3.5 光催化机理分析 |
3.4 本章小结 |
4 二苯基膦酸金属配合物的表征及光催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 CoDPPA的表征及光催化性能研究 |
4.2.1 结构表征与元素分析 |
4.2.2 光学性质表征 |
4.2.3 热行为分析 |
4.2.4 光催化性能研究 |
4.2.5 光催化机理分析 |
4.3 MDPPA(M=Ni、Cu、Zn)的表征及光催化性能研究 |
4.3.1 结构表征与元素分析 |
4.3.2 光学性质表征 |
4.3.3 热行为分析 |
4.3.4 光催化性能研究 |
4.3.5 光催化机理分析 |
4.4 LaDPPA的表征及光催化性能研究 |
4.4.1 结构表征与元素分析 |
4.4.2 光学性质表征 |
4.4.3 热行为分析 |
4.4.4 光催化性能研究 |
4.4.5 光催化机理分析 |
4.5 CeDPPA、NdDPPA的表征及光催化性能研究 |
4.5.1 结构表征与元素分析 |
4.5.2 光学性质表征 |
4.5.3 热行为分析 |
4.5.4 光催化性能研究 |
4.5.5 光催化机理分析 |
4.6 本章小结 |
5 二苯基膦酸金属配合物复合材料的表征及光催化性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 CoDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
5.2.1 结构表征与元素分析 |
5.2.2 光学性质与激子分离效率表征 |
5.2.3 热行为分析 |
5.2.4 光催化性能研究 |
5.2.5 光催化机理分析 |
5.3 NiDPPA/TiO_2、CuDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
5.3.1 结构表征与元素分析 |
5.3.2 光学性质与激子分离效率表征 |
5.3.3 热行为分析 |
5.3.4 光催化性能测试 |
5.3.5 光催化机理分析 |
5.4 LaDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
5.4.1 结构表征与元素分析 |
5.4.2 光学性质与激子分离效率表征 |
5.4.3 热行为分析 |
5.4.4 光催化性能研究 |
5.4.5 光催化机理分析 |
5.5 CeDPPA/TiO_2、NdDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
5.5.1 结构表征与元素分析 |
5.5.2 光学性质与激子分离效率表征 |
5.5.3 热行为分析 |
5.5.4 光催化性能研究 |
5.5.5 光催化机理分析 |
5.6 本章小结 |
6 结论与展望 |
6.1 主要结论 |
6.2 展望 |
6.3 实验参数汇总表 |
参考文献 |
作者简历及攻读博士学位期间取得的研究成果 |
学位论文数据集 |
(4)普鲁士蓝-氧化铈非均相Fenton-like体系降解诺氟沙星的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 抗生素及抗生素的污染状况 |
1.2.1 抗生素简介 |
1.2.2 水环境中抗生素的来源 |
1.2.3 水环境中抗生素的污染现状 |
1.3 抗生素废水的处理技术 |
1.3.1 物化法 |
1.3.2 生物法 |
1.3.3 高级氧化技术 |
1.4 氧化铈载体催化剂 |
1.4.1 氧化铈简介 |
1.4.2 氧化铈负载金属催化剂 |
1.5 普鲁士蓝催化剂简介 |
1.6 本课题研究概况 |
1.6.1 研究目的与意义 |
1.6.2 研究思路与内容 |
1.6.3 研究技术路线图 |
第二章 实验材料与方法 |
2.1 实验材料 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.1.3 实验软件 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 非均相类芬顿催化剂的制备 |
2.2.2 非均相类芬顿体系降解NOR实验 |
2.2.3 非均相类芬顿光催化体系反应动力学实验 |
2.3 分析方法 |
2.3.1 NOR浓度分析 |
2.3.2 NOR降解中间产物分析 |
2.3.3 铁离子溶出分析 |
2.3.4 活性自由基的分析 |
2.3.5 TOC测定分析 |
2.4 表征测试方法 |
2.4.1 材料的微观形貌表征 |
2.4.2 材料的物相分析 |
2.4.3 材料的元素价态分析 |
2.4.4 材料的比表面积和孔结构测试 |
2.4.5 材料的光谱分析 |
2.4.6 氧空位分析 |
第三章 非均相催化剂的特征与类芬顿性能 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂的表征分析 |
3.2.1 XRD分析 |
3.2.2 SEM和 TEM分析 |
3.2.3 BET比表面积和孔结构分析 |
3.2.4 XPS分析 |
3.2.5 FTIR分析 |
3.2.6 ESR分析 |
3.3 催化剂的性能研究 |
3.3.1 不同非均相类芬顿催化剂的活性 |
3.3.2 不同PB/CeO_2浓度的影响 |
3.3.3 不同H_2O_2的用量的影响 |
3.3.4 底物初始浓度的影响 |
3.3.5 底物初始pH值的影响 |
3.3.6 反应温度的影响 |
3.3.7 PB/CeO_2非均相类芬顿催化体系的循环稳定性 |
3.4 PB/CeO_2非均相类芬顿催化体系的反应机理 |
3.5 本章小结 |
第四章 非均相催化剂的特征与类芬顿光催化性能 |
4.1 引言 |
4.2 非均相催化剂的光学特性 |
4.2.1 UV-vis DRS分析 |
4.2.2 PL分析 |
4.3 非均相催化剂的类芬顿光催化性能 |
4.3.1 不同非均相类芬顿催化剂的光催化性能 |
4.3.2 初始pH值对非均相类芬顿光催化的影响 |
4.3.3 不同掺杂量对非均相类芬顿光催化的影响 |
4.3.4 NOR初始浓度对非均相类芬顿光催化的影响 |
4.4 TOC的测定 |
4.5 PB/CeO_2非均相类芬顿光催化体系的反应机理 |
4.6 本章小结 |
第五章 NOR的降解转化产物及途径 |
5.1 引言 |
5.2 NOR转化产物的识别分析 |
5.2.1 NOR反应活性位点的识别 |
5.2.2 NOR转化产物形成机制分析 |
5.3 NOR的降解途径分析 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
6.3 课题创新点 |
参考文献 |
附录 |
致谢 |
攻读硕士学位期间发表的论文目录 |
(5)金属掺杂ZnO常温脱硫和再生性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 文献综述 |
1.1 研究背景 |
1.2 硫化氢脱除方法 |
1.2.1 湿法脱硫技术 |
1.2.2 干法脱硫技术 |
1.3 金属氧化物脱硫 |
1.4 氧化锌脱硫剂 |
1.5 金属氧化物脱硫剂的再生 |
1.6 理论计算 |
1.6.1 密度泛函理论 |
1.6.2 金属氧化物脱硫及再生的理论研究 |
1.7 研究内容和立题依据 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验试剂 |
2.2 实验仪器 |
2.3 氧化锌脱硫剂的制备 |
2.4 硫化实验 |
2.4.1 实验装置与实验方法 |
2.4.2 硫化实验条件 |
2.4.3 脱硫剂活性评价指标 |
2.5 再生实验 |
2.6 样品表征 |
2.6.1 热重联用质谱分析(TG-MS) |
2.6.2 N_2物理吸附-脱附等温线(BET) |
2.6.3 粉末X射线衍射(XRD) |
2.6.4 场发射扫描电子显微镜(SEM) |
2.6.5 高分辨透射电子显微镜(HR-TEM) |
2.6.6 X射线光电子能谱(XPS) |
2.6.7 化学程序升温吸附仪(CO_2-TPD) |
2.7 计算参数 |
第3章 金属掺杂氧化锌脱硫剂的脱硫性能 |
3.1 金属掺杂对ZnO脱硫性能的影响 |
3.1.1 金属掺杂ZnO脱硫剂的表征 |
3.1.2 脱硫剂脱硫性能 |
3.1.3 Co掺杂ZnO的脱硫机理分析 |
3.2 金属掺杂量对氧化锌脱硫性能的影响 |
3.2.1 脱硫剂脱硫性能 |
3.2.2 Co掺杂量对ZnO脱硫性能的影响分析 |
3.3 小结 |
第4章 金属掺杂氧化锌脱硫剂的再生行为研究 |
4.1 金属掺杂氧化锌脱硫剂的再生性能评价 |
4.1.1 金属掺杂对氧化锌脱硫剂再生行为的影响 |
4.1.2 金属掺杂量对氧化锌脱硫剂再生行为的影响 |
4.2 脱硫剂硫化-再生循环测试 |
4.3 再生条件对脱硫剂再生行为的影响 |
4.4 小结 |
第5章 ZnS(110)表面在氧气氛下的再生机理的DFT研究 |
5.1 硫化模型的构建 |
5.1.1 晶胞的优化 |
5.1.2 晶面的选择 |
5.1.3 表面模型的构建 |
5.1.4 O_2及O原子的模型 |
5.1.5 吸附能和过渡态的计算 |
5.2 ZnS(110)面在氧气氛下的再生机理 |
5.3 金属掺杂ZnS(110)面在氧气氛下的再生机理 |
5.3.1 铁掺杂ZnS(110)面在氧气氛下的再生机理 |
5.3.2 钴掺杂ZnS(110)面在氧气氛下的再生机理 |
5.3.3 镍掺杂ZnS(110)面在氧气氛下的再生机理 |
5.3.4 铜掺杂ZnS(110)面在氧气氛下的再生机理 |
5.4 金属掺杂对硫化锌氧再生行为的影响分析 |
5.4.1 金属掺杂对氧在ZnS(110)面的吸附能的影响 |
5.4.2 金属掺杂对ZnS(110)面的氧再生过渡态影响 |
5.4.3 通过能带结构进行分析比较 |
5.4.4 通过态密度进行分析比较 |
5.5 小结 |
第6章 总结与展望 |
6.1 结论 |
6.2 本论文创新点 |
6.3 今后工作展望 |
参考文献 |
致谢 |
(6)稀土掺杂金属氧化物复合材料的形貌及发光性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 金属氧化物半导体材料 |
1.2.1 氧化锌纳米材料 |
1.2.2 二氧化锡纳米材料 |
1.2.3 二氧化钛纳米材料 |
1.3 稀土发光材料概述 |
1.3.1 稀土离子 |
1.3.2 稀土离子发光机理 |
1.4 稀土发光材料的性能研究方法 |
1.4.1 发光性能参数 |
1.4.2 增强发光材料发光性能的方法 |
1.4.3 发光材料颜色的调控 |
1.5 稀土掺杂金属氧化物材料的制备方法 |
1.5.1 共沉淀法 |
1.5.2 水(溶剂)热法 |
1.5.3 溶胶-凝胶法 |
1.5.4 高温固相法 |
1.5.5 燃烧法 |
1.5.6 热分解法 |
1.6 多孔材料 |
1.6.1 多孔材料概述 |
1.6.2 金属-有机骨架材料 |
1.7 本论文的研究内容和意义 |
第2章 实验试剂与仪器及表征方法 |
2.1 实验试剂 |
2.2 实验仪器 |
2.3 测试仪器及表征方法 |
2.3.1 X射线衍射(XRD)分析 |
2.3.2 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)和能量色散谱(EDS)分析 |
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)分析 |
2.3.4 傅立叶变换红外吸收光谱(FT-IR)分析 |
2.3.5 热重分析 (TGA)分析 |
2.3.6 氮气吸附-解吸附测试 |
2.3.7 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
2.3.8 荧光光谱(FL)分析 |
第3章 Eu~(3+)掺杂多孔ZnO复合材料的形貌控制及其发光性能研究. |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 不同形貌多孔ZnO基体的制备 |
3.2.2 ZnO:xEu复合材料的制备 |
3.2.3 制备样品的命名规则 |
3.3 多孔ZnO基体的形貌分析 |
3.3.1 不同n(Zn~(2+)):n(CTAB)的多孔ZnO基体的形貌分析 |
3.3.2 不同反应时间和反应温度的多孔ZnO基体的形貌分析 |
3.3.3 采用不同锌源制备的多孔ZnO基体的形貌分析 |
3.3.4 不同n(Zn~(2+)):n(CTAB)制备的多孔ZnO基体的粒径分析 |
3.3.5 不同反应时间和反应温度制备的多孔ZnO基体的粒径分析 |
3.3.6 采用不同锌源制备的多孔ZnO基体的粒径分析 |
3.4 多孔ZnO基体的结构表征 |
3.5 多孔ZnO基体的生长机理 |
3.6 ZnO:xEu材料的形貌分析和发光性能研究 |
3.6.1 康乃馨状ZnO掺Eu~(3+)复合材料的形貌分析和发光性能研究 |
3.6.2 多肉状ZnO掺Eu~(3+)复合材料的形貌分析和发光性能研究 |
3.6.3 转经筒状ZnO掺Eu~(3+)复合材料的形貌分析和发光性能研究 |
3.7 发光机理 |
3.8 本章小结 |
第4章 Eu~(3+)掺杂TiO_2/ZnO复合材料的制备及其发光性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 TiO_2/ZnO:xEu复合材料的制备 |
4.3 TiO_2/ZnO:xEu复合材料的发光性能和发光机理 |
4.4 TiO_2/ZnO和TiO_2/ZnO:xEu复合材料的结构表征 |
4.5 TiO_2/ZnO:xEu复合材料的形貌和元素分布分析 |
4.6 本章小结 |
第5章 Eu~(3+)掺杂MOF-5复合材料的制备及其发光性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 MOF-5和MOF-5:xEu复合材料的制备 |
5.3 MOF-5和MOF-5:xEu复合材料的形貌和结构表征 |
5.4 MOF-5:xEu复合材料的发光性能分析 |
5.5 本章小结 |
第6章 Eu~(3+)掺杂ZnO/SnO_2复合材料的制备及其发光性能研究 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 多孔ZnO/SnO_2基体的制备 |
6.2.2 多孔ZnO/SnO_2:xEu~(3+)复合材料的制备 |
6.2.3 多孔ZnO/SnO_2基体的命名规则说明 |
6.3 多孔ZnO/SnO_2基体的形貌和元素分布分析 |
6.3.1 不同CTAB用量制备的多孔ZnO/SnO_2基体的形貌分析 |
6.3.2 不同锡锌摩尔比制备的多孔ZnO/SnO_2 基体的形貌分析 |
6.3.3 在不同水热温度和时间下制备的多孔ZnO/SnO_2基体的形貌分析 |
6.3.4 多孔ZnO/SnO_2基体的形貌总结和元素分布分析 |
6.4 多孔ZnO/SnO_2基体的结构分析 |
6.5 ZnO/SnO_2:xEu复合材料的发光性能、形貌和结构分析 |
6.6 本章小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间取得的成果 |
致谢 |
(7)杂化半导体异质结材料的制备及其光电催化二氧化碳还原(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.1.1 能源危机与环境污染 |
1.1.2 二氧化碳转化 |
1.2 光催化与电催化还原二氧化碳的研究进展 |
1.2.1 光催化还原二氧化碳的主要特点 |
1.2.2 光催化还原二氧化碳的催化剂 |
1.2.3 电催化还原二氧化碳的主要特点 |
1.2.4 电催化还原二氧化碳的催化剂 |
1.3 光电催化还原二氧化碳的研究进展 |
1.3.1 光电催化还原二氧化碳的基本原理 |
1.3.2 光电催化还原二氧化碳的催化剂 |
1.3.3 光电催化还原二氧化碳的技术难点 |
1.4 半导体异质结材料的研究进展 |
1.4.1 半导体异质结材料的研究背景 |
1.4.2 金属氧化物半导体异质结材料在催化领域中的应用 |
1.4.3 碳基杂化半导体异质结材料在催化领域中的应用 |
1.5 本论文的选题依据和研究内容 |
1.6 参考文献 |
第二章 异质结CN/TiO_2光阴极材料光电催化二氧化碳还原 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 半导体光阴/阳极的制备 |
2.2.3 催化剂的表征 |
2.2.4 光电催化还原二氧化碳的性能测试及产物表征 |
2.3 实验结果与讨论 |
2.3.1 光阴极PTCN-X的形貌及结构表征 |
2.3.2 光阴极PTCN-X的光电性能测试 |
2.3.3 光阴极PTCN-X光电催化还原二氧化碳的性能测试 |
2.3.4 光阴极PTCN-X光电催化还原二氧化碳的机理分析 |
2.4 本章小结 |
2.5 参考文献 |
第三章 金属修饰的聚噻吩/TiO_2异质结材料用于光电催化二氧化碳还原 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 半导体光阴极的制备 |
3.2.3 催化剂的表征 |
3.2.4 光电催化还原二氧化碳的性能测试及产物表征 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 光阴极M-PTCS的形貌及结构表征 |
3.3.2 光阴极M-PTCS的光电性能测试 |
3.3.3 光阴极M-PTCS光电催化还原二氧化碳的性能测试 |
3.3.4 光阴极M-PTCS光电催化还原二氧化碳的机理分析 |
3.4 本章小结 |
3.5 参考文献 |
第四章 CN修饰的p-n异质结Co_3O_4/ZnO用于光电催化二氧化碳还原 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 半导体光阴极的制备 |
4.2.3 催化剂的表征 |
4.2.4 光电催化还原二氧化碳的性能测试及产物表征 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 光阴极CN/Co_3O_4/ZnO NRs的形貌及结构表征 |
4.3.2 光阴极CN/Co_3O_4/ZnO NRs的光电性能测试 |
4.3.3 光阴极CN/ZnO/Co_3O_4光电催化还原二氧化碳的性能测试 |
4.3.4 光阴极CN/Co_3O_4/ZnO光电催化还原二氧化碳的机理分析 |
4.4 本章小结 |
4.5 参考文献 |
第五章 结论与展望 |
5.1 主要结论 |
5.2 研究展望 |
在学期间的研究成果 |
致谢 |
(8)基于2-巯基嘧啶配体-MOFs催化剂的制备及其电解水性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 电催化分解水简述 |
1.2.1 析氢反应(HER) |
1.2.2 析氧反应(OER) |
1.3 电催化分解水催化剂 |
1.3.1 HER催化剂 |
1.3.2 OER催化剂 |
1.4 金属有机框架材料的概述 |
1.4.1 MOFs的分类 |
1.4.2 MOFs的结构特点 |
1.4.3 MOFs的合成 |
1.4.4 MOFs的应用 |
1.5 MOFs在电催化分解水中的应用 |
1.5.1 MOFs在电催化析氢反应中的应用 |
1.5.2 MOFs在电催化析氧反应中的应用 |
1.6 选题依据及主要研究内容 |
1.6.1 选题依据 |
1.6.2 主要研究内容 |
2 Ni-(N,S)MOF阵列增强电催化析氧性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 主要化学试剂和仪器 |
2.2.2 电催化剂的合成 |
2.2.3 工作电极的制备 |
2.2.4 电催化剂的表征 |
2.2.5 电化学性能测试 |
2.3 结果分析与讨论 |
2.3.1 PXRD和 FT-IR分析 |
2.3.2 FE-SEM分析 |
2.3.3 XPS和 EDXS分析 |
2.3.4 OER性能分析 |
2.4 本章小结 |
3 Ni~(2+)离子掺杂增强PymS-Co的电催化分解水性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 主要化学试剂和仪器 |
3.2.2 电催化剂的合成 |
3.2.3 工作电极的制备 |
3.2.4 催化剂的表征 |
3.2.5 电化学性能测试 |
3.3 结果分析与讨论 |
3.3.1 PXRD和 FT-IR分析 |
3.3.2 FE-SEM和 TEM分析 |
3.3.3 XPS和 EDXS分析 |
3.3.4 OER性能分析 |
3.3.5 HER性能分析 |
3.4 本章小结 |
4 Co~(2+)离子掺杂增强PymS-Mn的电催化析氧性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 主要化学试剂和仪器 |
4.2.2 电催化剂的合成 |
4.2.3 工作电极的制备 |
4.2.4 电催化剂的表征 |
4.2.5 电化学性能测试 |
4.3 结果分析与讨论 |
4.3.1 PXRD和FT-IR分析 |
4.3.2 FE-SEM和TEM分析 |
4.3.3 XPS和 EDXS分析 |
4.3.4 OER性能分析 |
4.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表论文及科研成果 |
致谢 |
(9)氧化物纳米纤维的可控制备及限域负载金属抗烧结机制研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 金属纳米颗粒烧结原理 |
1.2 催化剂烧结机制研究方法 |
1.3 抗烧结催化剂的常用设计策略 |
1.3.1 调控金属纳米颗粒均匀性 |
1.3.2 增强金属—载体间相互作用 |
1.3.3 物理限域 |
1.3.4 构建能垒 |
1.3.5 抗烧结催化剂的研究进展 |
1.4 静电纺氧化物纳米纤维 |
1.4.1 静电纺氧化物纳米纤维微纳结构构筑 |
1.4.2 静电纺氧化物纳米纤维催化剂 |
1.4.3 金属/静电纺氧化物纳米纤维催化剂 |
1.5 本论文主要研究工作 |
参考文献 |
第二章 丝瓜状Al_2O_3中空纳米纤维及负载3 nm Pt纳米颗粒抗烧结机制研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 试剂及设备 |
2.2.2 静电纺丝制备Al_2O_3纳米纤维 |
2.2.3 3 nm Pt纳米颗粒的合成 |
2.2.4 Al_2O_3纳米纤维负载Pt纳米颗粒 |
2.2.5 催化活性评估 |
2.2.5.1 催化还原对硝基苯酚 |
2.2.5.2 等温CO滴定 |
2.2.5.3 CO氧化 |
2.2.6 Pt@γ-Al2O3 的再生 |
2.2.7 检测表征 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 电纺Al_2O_3纳米纤维热致结构演化 |
2.3.2 丝瓜状中空Al_2O_3纳米纤维的形成机理 |
2.3.3 3 nm Pt纳米颗粒在Al_2O_3纳米纤维表面的抗烧结性能研究 |
2.3.4 Pt@Al_2O_3催化还原对硝基苯酚性能研究 |
2.3.5 Pt@Al_2O_3催化剂的循环再生 |
2.3.6 Pt@Al_2O_3催化CO氧化性能研究 |
2.4.本章小结 |
参考文献 |
第三章 氧化物纳米纤维表面粗糙度的原位调控 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂及设备 |
3.2.2 静电纺丝制备Al_2O_3/TiO_2纳米纤维 |
3.2.3 Al_2O_3/TiO_2纳米纤维吸附性能检测 |
3.2.4 Al_2O_3/TiO_2纳米纤维油/水分离性能检测 |
3.2.5 检测表征 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 TiO_2纳米纤维表面Al_2O_3异质结的原位可控生长 |
3.3.2 Al_2O_3/TiO_2纳米纤维热致结构演化机理 |
3.3.3 Al_2O_3/TiO_2纳米纤维膜表面浸润性研究 |
3.3.4 Al_2O_3/TiO_2纳米纤维膜在水处理中的多功能应用 |
3.4.本章小结 |
参考文献 |
第四章 双元氧化物纳米纤维及负载3 nm Pt纳米颗粒抗烧结机制研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 试剂及设备 |
4.2.2 静电纺丝制备Al_2O_3/TiO_2纳米纤维 |
4.2.3 3 nm Pt纳米颗粒的合成 |
4.2.4 Al_2O_3/TiO_2纳米纤维负载Pt纳米颗粒 |
4.2.5 催化活性评估 |
4.2.5.1 催化还原对硝基苯酚 |
4.2.5.2 催化氧化炭黑 |
4.2.6 检测表征 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Al_2O_3/TiO_2纳米纤维中晶粒生长速率调控 |
4.3.2 Al_2O_3抑制TiO_2晶粒生长及相变机理研究 |
4.3.3 3 nm Pt纳米颗粒在Al_2O_3/TiO_2纳米纤维表面的抗烧结性能研究 |
4.3.4 Pt@Al_2O_3/TiO_2纳米纤维催化性能研究 |
4.3.4.1 催化加氢 |
4.3.4.2 催化氧化 |
4.4.本章小结 |
参考文献 |
第五章 氧化物纳米纤维表面化学势调衡及负载3 nm Pt纳米颗粒抗烧结机制研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 试剂及设备 |
5.2.2 静电纺丝制备TiO_2纳米纤维 |
5.2.3 TiO_2纳米纤维表面修饰纳米棒 |
5.2.4 3 nm Pt纳米颗粒的合成 |
5.2.5 TiO_2纳米纤维负载Pt纳米颗粒 |
5.2.6 催化活性评估 |
5.2.6.1 催化还原对硝基苯酚 |
5.2.6.2 催化氧化炭黑 |
5.2.7 检测表征 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 金红石纳米棒在TiO_2纳米纤维粗糙表面的可控生长 |
5.3.2 3 nm Pt纳米颗粒在表面均衡的TiO_2纳米纤维表面的抗烧结性能研究 |
5.3.3 Pt@TiO_2催化性能研究 |
5.3.3.1 催化加氢 |
5.3.3.2 催化氧化 |
5.4.本章小结 |
参考文献 |
第六章 超小尺寸Pt纳米颗粒包埋程度调控及半包埋Pt@K-TiO_2抗烧结性能与催化性能研究 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 试剂及设备 |
6.2.2 静电纺丝制备TiO_2纳米纤维 |
6.2.3 TiO_2纳米纤维表面修饰纳米棒 |
6.2.4 3 nm Pt纳米颗粒的合成 |
6.2.5 K-TiO_2纳米纤维负载Pt纳米颗粒 |
6.2.6 原位加热TEM观测 |
6.2.7 原位加热XPS测试 |
6.2.8 催化活性评估 |
6.2.9 检测表征 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 Pt@K-TiO_2表界面结构热致演化 |
6.3.2 Pt@TiO_2半包埋构型形成机理研究 |
6.3.3 半包埋Pt@K-TiO_2抗烧结性能研究 |
6.3.4 半包埋Pt@K-TiO_2催化性能研究 |
6.4.本章小结 |
参考文献 |
第七章 总结与展望 |
7.1 全文总结 |
7.2 展望 |
致谢 |
科研成果清单 |
科研论文 |
国际会议论文 |
国家发明专利 |
(10)两维结构/金属表界面化学的原位研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 金属表面上两维结构的制备 |
1.2.1 金属/金属模型体系 |
1.2.2 氧化物/金属模型体系 |
1.2.3 MXenes/金属模型体系 |
1.3 两维结构/金属表界面的催化反应 |
1.3.1 反转催化剂表界面上的小分子反应 |
1.3.2 两维结构/金属衬底界面的插层反应 |
1.3.3 两维结构下的限域化学 |
1.4 两维结构/金属的原位动态研究 |
1.5 本课题研究内容 |
第2章 实验总述 |
2.1 仪器介绍 |
2.1.1 近常压光发射电子显微镜系统 |
2.1.2 Omicron多功能纳米探针系统 |
2.2 表征技术及其原理 |
2.2.1 X射线光电子能谱(XPS) |
2.2.2 扫描隧道显微镜(STM) |
2.2.3 光发射电子显微镜(PEEM) |
2.3 实验方法 |
2.3.1 金属单晶与多晶基底的处理 |
2.3.2 气体与生长源 |
2.3.3 模型样品的制备 |
第3章 基于可调谐深紫外激光光源的近常压光发射电子显微镜系统的研制 |
3.1 引言 |
3.2 NAP-PEEM近常压成像的工作原理 |
3.3 可调谐深紫外激光器(DUV-laser) |
3.4 NAP-PEEM的温度控制 |
3.5 NAP-PEEM的空间分辨率 |
3.6 NAP-PEEM的应用实例 |
3.7 高压腔(HPC)内高压CO的污染与纯化 |
3.8 HPC与气相色谱(GC)对接的尝试 |
3.9 小结 |
第4章 石墨烯/Pt(110)界面上的限域反应 |
4.1 引言 |
4.2 Pt(110)上的CO氧化化学振荡反应 |
4.3 石墨烯/Pt(110)界面上的插层反应 |
4.4 石墨烯/Pt(110)界面上的限域振荡反应 |
4.5 小结 |
第5章 MnO_x/Au(111)表面上的CO活化 |
5.1 引言 |
5.2 Au(111)表面上不同氧化锰结构的生长 |
5.3 MnO/Au(111)表面上的CO活化 |
5.4 MnO/Au(111)覆盖度的影响 |
5.5 Mn_3O_4/Au(111)表面上的CO活化 |
5.6 MnO边界活化CO的理论解释 |
5.7 H_2对CO活化的影响 |
5.8 小结 |
第6章 还原态Mn_3O_4中氧空位的深度分布 |
6.1 引言 |
6.2 还原处理的Mn_3O_4薄膜中氧空位分布 |
6.3 还原处理的Mn_3O_4粉末中氧空位分布 |
6.4 还原态Mn_3O_4结构中氧空位分布的理论研究 |
6.5 小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介及在读期间发表的学术论文及其他研究成果 |
四、光发射电子显微镜研究CO和O_2在Ag/Pt(110)表面的吸附和反应(论文参考文献)
- [1]动态压电电场增强纳米ZnO光催化性能研究[D]. 白杨. 西安理工大学, 2021(01)
- [2]离子液体辅助制备Cu-In-Zn-S和CsPbX3纳米晶及其荧光性能研究[D]. 徐彦乔. 景德镇陶瓷大学, 2021(11)
- [3]苯基膦酸类金属配合物及复合材料的合成与催化性能研究[D]. 李爱红. 北京交通大学, 2021(02)
- [4]普鲁士蓝-氧化铈非均相Fenton-like体系降解诺氟沙星的研究[D]. 肖如意. 广西大学, 2021(12)
- [5]金属掺杂ZnO常温脱硫和再生性能研究[D]. 李敏麒. 太原理工大学, 2021(01)
- [6]稀土掺杂金属氧化物复合材料的形貌及发光性能研究[D]. 张晓梅. 长春理工大学, 2021(02)
- [7]杂化半导体异质结材料的制备及其光电催化二氧化碳还原[D]. 王金圆. 兰州大学, 2021(09)
- [8]基于2-巯基嘧啶配体-MOFs催化剂的制备及其电解水性能研究[D]. 杜禹. 西华大学, 2021(02)
- [9]氧化物纳米纤维的可控制备及限域负载金属抗烧结机制研究[D]. 符婉琳. 东南大学, 2021
- [10]两维结构/金属表界面化学的原位研究[D]. 李逸凡. 中国科学技术大学, 2021(09)